湖泊科学   2018, Vol. 30 Issue (3): 581-596.  DOI: 10.18307/2018.0301.
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综述

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刘东红, 陶玉强, 周文佐, 持久性有机污染物在中国湖泊生物中分布与富集的研究进展. 湖泊科学, 2018, 30(3): 581-596. DOI: 10.18307/2018.0301.
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LIU Donghong, TAO Yuqiang, ZHOU Wenzuo. Distribution and accumulation of persistent organic pollutants in aquatic organisms of Chinese lakes. Journal of Lake Sciences, 2018, 30(3): 581-596. DOI: 10.18307/2018.0301.
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基金项目

国家自然科学基金项目(41471400)、江苏省杰出青年基金项目(BK20170049)、中国科学院青年创新促进会项目、国家科技基础性工作专项(2014FY110400,2015FY110900-03)和中国科学院南京地理与湖泊研究所交叉团队项目(NIGLAS2016TD01)联合资助

作者简介

刘东红(1991~), 女, 硕士; E-mail:1064384121@qq.com

通信作者

陶玉强, 通信作者; E-mail:yqtao@niglas.ac.cn
周文佐, 通信作者; E-mail:zhouwz@swu.edu.cn

文章历史

2017-11-07 收稿
2017-12-29 收修改稿

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持久性有机污染物在中国湖泊生物中分布与富集的研究进展
刘东红 1,2, 陶玉强 1, 周文佐 2     
(1: 中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室, 南京 210008)
(2: 西南大学地理科学学院, 重庆 400715)
摘要:持久性有机污染物(POPs)在环境中分布广泛且持久存在并具有高生物富集性,通常具有致癌、致畸、致突变等危害.湖泊是POPs的主要环境归宿之一,湖泊中的POPs可被水生生物富集并通过食物网传递,对生态系统及人体健康构成极大的危害.中国是POPs生产及使用大国,也是世界上湖泊较多的国家之一.湖泊生物尤其是水产品是中国人饮食中的重要组成部分,因此POPs在中国湖泊生物体中的富集对当地的生态系统和人体健康存在很大的潜在危害.本文通过收集、分析1997年-2017年7月公开发表的中国湖泊生物体POPs数据,发现中国湖泊生物中POPs富集研究主要集中在东部平原湖区,青藏高原及云贵高原湖区有少量研究;不同POPs在不同湖区湖泊生物中富集的含量存在较大差异,DDTs和HCHs在各湖区生物中普遍检出且存在明显差异,东部平原湖区生物体内多氯联苯、多溴联苯醚含量高于其他湖区生物体内含量,其他POPs在湖泊生物体内的富集研究相对较少且主要集中在东部湖泊.中国湖泊生物中DDTs、HCHs、多环芳烃、多氯联苯、多溴联苯醚、多氯苯并二噁英和多氯苯并呋喃、全氟化合物、全氟辛酸、有机锡及六溴环十二烷脂肪归一化后的平均含量分别为454.56±653.40、153.57±435.99、2849.49±3092.52、118.40±20.28、18.40±20.28、17.43±19.43、147.17±192.93、1542.18±1347.64、11380.75±5316.75和2.19±1.92 ng/g.POPs在中国湖泊生物体内的含量水平与生物所处营养级、脂肪含量和年龄呈正相关,但并非完全一致,还受到生活习性、生物物种与结构、生存环境及生物量等多种因素的影响;生物不同组织对POPs的富集能力有较大差异,内脏器官对POPs的富集能力明显高于肌肉组织.
关键词持久性有机污染物    生物富集    湖泊    中国    食物网    生态风险    
Distribution and accumulation of persistent organic pollutants in aquatic organisms of Chinese lakes
LIU Donghong 1,2, TAO Yuqiang 1, ZHOU Wenzuo 2     
(1: State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, P. R. China)
(2: School of Geography Sciences, Southwest University, Chongqing 400715, P. R. China)
Abstract: Persistent organic pollutants (POPs) are usually carcinogenic, teratogenic, and mutagenic. They are widely and persistently present in the environment, and have high bioaccumulation ability by organisms. Lake is one of the main environmental sinks for POPs. POPs in lakes can be accumulated by aquatic organisms and transported through the food webs, which pose great risks to ecosystem and human health. China has the large usage and production of POPs, which also has large amount of lakes. Lake organisms, especially aquatic products, are important parts of the Chinese diet, thereby the enrichment of POPs in Chinese lakes and organisms poses great risks to the local ecosystems and human health. We collected and analyzed large amount of published data on POPs in organisms of Chinese lakes until July 2017. We found that previous studies on bioaccumulation of POPs in Chinese lakes mainly focused in the eastern plain lake area. There were only a few studies in the Qinghai-Tibet Plateau and Yunnan-Guizhou Plateau Lake area. The concentrations of different POPs varied greatly in different lake organisms. DDTs were widely detected with little difference in concentrations in organisms in the studied lakes. The concentrations of HCHs, PCBs; and PBDEs in organisms in the eastern lake area were significantly higher than those in other lake areas. Only a few studies focused on bioaccumulation of other POPs by organisms in lakes, and were mainly in the lakes in the eastern plain. The concentrations of DDTs, HCHs, PAHs, PCBs, PBDEs, PCDD/Fs, PFOSs, PFOAs, Organotins and PHBCDs were 454.56±653.40, 153.57±435.99, 2849.49±3092.52, 159.22±272.36, 18.40±20.28, 17.43±19.43, 147.17±192.93, 1542.18±1347.64 and 2.19±1.92 ng/g in organisms of Chinese lakes based on the lipid content. Bioaccumulation of POPs in lake organisms is generally positively related to the trophic level, lipid content and age of organisms, but it is not always true. It is also impacted by factors such as living habits, biological species and composition, living environment and biomass. Bioaccumulation of POPs was also different in different tissues. Bioaccumulation of POPs was higher in liver, gallbladder, heart and head than that in muscle tissues.
Keywords: Persistent organic pollutants (POPs)    bioaccumulation    lakes    China    food web    ecological risk    

持久性有机污染物(POPs)是指人工合成或人类活动产生的能持久存在于环境中、可被生物富集并通过食物链(网)累积、对生态系统及人体健康造成有害影响的化学物质. POPs来源广泛,在环境各介质中普遍存在[1],多数具有致癌、致畸和致突变等危害,因此其在环境中的赋存及环境行为等受到高度关注. POPs进入环境后,可以通过直接排放、空气干湿沉降及地表径流等方式进入水环境.因其具有亲脂性,水环境中的POPs极易被生物富集,并不断累积,还可通过食物链(网)传递,最终可进入人体,对生态系统和人体健康构成潜在危害[1-2].

湖泊是地表水体的重要组成部分,在供水、调蓄洪水、渔业、旅游和维护生态系统多样性及物质循环等方面发挥了重要作用[3],此外湖泊还是POPs等有毒有害物质的重要蓄积库及二次污染源[4-5].中国是POPs生产及使用大国[6],也是世界上湖泊较多的国家之一[3].湖泊生物尤其是水产品是中国人饮食中的重要组成部分,因此POPs在中国湖泊生物体中的富集对当地的生态系统和人体健康存在很大的潜在风险.

自1990s以来,较多学者陆续研究了POPs在中国淡水湖泊水生生物体内的富集状况及其特征,但以往研究多集中在少数湖泊及少数POPs[7-32],缺少大区域的监测和综合研究,阻碍了对中国湖泊生物中POPs分布状况及富集特征等的全面深入认识.为全面了解POPs在中国湖泊生物中的分布现状及特征,本文收集了截止到2017年7月中国湖泊生物体有机氯农药(OCPs)、多环芳烃(PAHs)、多溴联苯醚(PBDEs)、多氯联苯(PCBs)、多氯苯并二噁英(PCDDs)、多氯苯并呋喃(PCDFs)、全氟化合物(PFCs)、六溴环十二烷(PHBCDs)和有机锡等POPs的大量公开发表数据,分析了这些POPs在中国湖泊生物中的分布现状和富集特征,试图为中国湖泊POPs生态风险评估提供数据及理论支撑.

1 材料与方法

通过中国期刊网、维普、万方、Web of Science、Google Scholar等学术搜索引擎收集了截止到2017年7月的有机氯农药、多环芳烃、多氯联苯、多溴联苯醚等POPs在中国湖泊生物体内分布状况及富集特征的近80篇公开发表文献,涉及到的各湖泊分布如图 1所示.统计了各类POPs在湖泊生物体及部分组织内的含量水平及相关的含水率、脂肪含量等数据,分析了POPs在中国不同湖泊生体内的分布状况及规律.由于所研究生物类别差异较大,各研究结果有的基于脂重含量,有的基于湿重含量,还有的基于干重含量,以往较多研究表明脂肪是POPs在生物体中的重要蓄积库,为便于比较不同湖泊生物POPs的分布状况,本文按照公式(1)[9]和(2)[33]将收集到的数据统一换算为脂重含量(lw):

图 1 本综述中相关湖泊的分布位置 Fig.1 Location of the studied lakes for this review
$ {\rm{POPs湿重含量 = POPs}}干重含量 \times (100-含水率)\% $ (1)
$ {\rm{POPs脂重含量 = POPs}}湿重含量/脂肪含量 $ (2)

原文献中未写明生物含水率、脂肪含量的,以其他参考文献中相同或相似生物的对应平均值代替.因缺少相关脂肪含量、含水率及生物组织质量等数据,各生物组织中的POPs含量用原文献中的湿重含量或干重含量表示,未按照脂肪含量换算.

2 POPs在中国湖泊生物中的分布 2.1 OCPs在中国湖泊生物中的分布

自1990s来不少学者对中国湖泊生物中OCPs分布状况进行了研究,发现OCPs在我国湖泊环境中广泛存在且在湖泊生物体内普遍检出[7-14, 25-32, 34-48],其中DDTs和HCHs是研究最多的两类OCPs.各湖泊水生生物DDTs和HCHs的分布状况如图 2所示.中国湖泊生物中ΣDDTs含量范围为11.98~4826.00 ng/g(lw),平均值为454.56±653.40 ng/g(lw)(n=105).空间分布上,青藏高原湖区生物中ΣDDTs平均含量为416.52±186.07 ng/g(lw),东部平原湖区生物中平均含量为401.61±305.96 ng/g(lw),云贵高原湖区生物中平均含量为213.97±300.58 ng/g(lw).各湖泊生物体内ΣDDTs平均含量存在较大差异,高低顺序为:洪湖>巢湖>巴松错>羊卓雍错>班公错>玛旁雍错>太湖>措那>青海湖>淀山湖>其他湖泊.其中洪湖生物体内ΣDDTs平均含量最高,为867.98±434.20 ng/g(lw);其次为巢湖、巴松错、羊卓雍、班公错、太湖、措那、青海湖和淀山湖,生物体内ΣDDTs平均含量在300.00~800.00 ng/g(lw)之间,其余湖泊生物体内DDTs含量较低(141.91±65.84 ng/g(lw)).中国湖泊生物体内ΣHCHs含量范围为0.50~3405.67 ng/g(lw),平均值为153.57±435.99 ng/g(lw) (n=114).空间分布上,云贵高原湖区生物体内ΣHCHs平均含量为147.02±80.31 ng/g(lw),东部平原湖区平均含量为105.53±75.08 ng/g(lw),青藏高原湖区生物体内ΣHCHs平均含量为22.90±8.52 ng/g(lw),各湖区生物体内ΣHCHs平均含量差异明显,尤其是青藏高原湖区生物体内含量明显低于其他湖区. ΣHCHs在中国各湖泊生物中的含量分布存在较大差异,高低顺序为:白洋淀>鸭儿湖>百花湖>太湖>巢湖>其他,白洋淀生物体内ΣHCHs平均含量为243.50±15.22 ng/g(lw),显著高于其他湖泊生物体内的平均含量;鸭儿湖、百花湖、太湖和巢湖生物体内ΣHCHs平均含量依次为158.59±45.68、117.99±454.38和109.49±82.18 ng/g(lw);其余湖泊生物体内ΣHCHs平均含量为12.81~79.15 ng/g(lw).青藏高原地区湖泊生物体内ΣDDTs含量高于东部湖区,其原因主要为:DDTs是该地区最主要的OCPs,虽然青藏高原地区人烟稀少,当地农药使用较少,但其OCPs主要是由印度半岛大气长距离传送[52-55]及孟加拉湾海洋暖流带入[56],且由于当地居民饮食习惯等原因湖泊中鱼类生长周期较长,一般在10 a左右[46].东部地区尽管农业发达,但湖泊渔业发达,且多为经济型鱼类,生长周期短[42],OCPs在湖泊生物体中的富集时间较短,因此低于青藏高原湖泊生物体内含量.

图 2 中国湖泊生物ΣDDTs含量(a)和ΣHCHs含量(b) (黑色柱代表实际含量;图a中白色柱代表实际含量的1/10,横坐标序号见附表 1;图b中白色柱代表实际含量的1/30,横坐标序号见附表 2) Fig.2 Concentrations of ΣDDTs (a) and ΣHCHs (b) in organisms of Chinese lakes
附表 1 图 2a中DDTs数据对应湖泊、生物物种及参考文献 Appendix1 The related lakes, species, and references for the data of DDTs in Fig. 2a
附表 2 图 2b中HCHs数据对应湖泊、生物物种及参考文献 Appendix2 The related lakes, species, and references for the HCHs data in Fig. 2b

史双昕等2006年4-9月在太湖和洞庭湖设置15个样点采集野生青虾(wild shrimps)并对其肌肉组织中OCPs含量进行检测发现:太湖青虾肌肉中HCB和ΣDDTs平均含量分别为8.49和41.28 ng/g(lw),洞庭湖青虾HCB和ΣDDTs平均含量为40.51和55.38 ng/g(lw);洞庭湖青虾肌肉中OCPs含量略高于太湖,两湖青虾肌肉中OCPs含量在枯水期多数高于丰水期[14].边学森等2003-2004年期间分析了太湖五里湖、湖州、常州雪堰和宜兴大浦4个采样点生物中的DDTs和HCHs含量,结果表明:2003年背角无齿蚌(Anodonta woodiana)中ΣDDTs含量范围为72.26~174.23 ng/g,2004年为27.99~177.07 ng/g(lw),与2003年相比没有明显改变.空间分布上,2004年太湖各湖区蚌中ΣDDTs含量为五里湖>湖州>常州雪堰>宜兴大浦,宜兴大浦生物体ΣDDTs含量显著低于其他各点;2003年生物体ΣHCHs含量为30.21~79.65 ng/g,2004年为5.80~81.87 ng/g(lw),2004年含量较2003年有所降低.空间分布上,2004年太湖各湖区蚌中ΣHCHs含量为宜兴大浦>湖州>常州雪堰>无锡五里湖.与国内外相关结果相比,太湖贝类的ΣDDTs和ΣHCHs含量处于中高水平[29, 31],但总含量未超过国内外相关的食品安全限量标准,残留量远低于“无公害食品水产品中有毒有害物质限量”(2 mg/kg(ww),NY 5073-2001)和美国食品与药品管理局(FDA)规定的鱼类最大残留限量(5 mg/kg(lw)).姜珊于2015年6月测定了巢湖主要湖口铜锈环棱螺(Bellamya aeruginosa)中OCPs含量,其范围为236.67~325.83 ng/g(lw),平均值为265.83±38.89 ng/g(lw),其中ΣHCHs和ΣDDTs的平均值分别为77.29±15.21和125.46±39.12 ng/g(lw),是主要的有机氯农药;与其他地区相比,巢湖铜诱环棱螺体内ΣOCPs含量处于中等污染水平,但未超过相关标准的最大残留限量标准值[36]. Yang等2005年8月在纳木错和羊卓雍错分别采集了鱼样,测定得到纳木错鱼体内HCB、ΣHCHs和ΣDDTs含量分别为123.55、100.39和888.03 ng/g(lw),羊卓雍错鱼体内HCB、ΣHCHs和ΣDDTs含量分别为52.47、98.77和172.84 ng/g(lw),纳木错鱼体内OCPs含量明显高于羊卓雍错鱼体内含量[47];Yang等又在2006和2007年8月分别在青海湖、措那、纳木错、羊卓雍错、托素湖、巴松错、玛旁雍错和班公错采集鱼样并测定了HCB、HCHs和DDTs含量,8个湖泊的鱼体内HCB、ΣHCHs和ΣDDTs平均含量分别为22.47~140.54、59.63~232.95和247.93~2739.24 ng/g(lw),玛旁雍错的鱼体内OCPs含量最高,托素湖最低[48](图 3).纳木错鱼体内HCB、ΣHCHs和ΣDDTs含量为0.14、0.73和3.74 ng/g(ww),与2005年相比[47],纳木错鱼体OCPs含量有明显降低,羊卓雍错变化不大.

图 3 青藏高原湖泊群ΣDDTs、ΣHCHs和ΣHCB含量分布(修改自文献[48]) Fig.3 Concentrations of ΣDDTs, ΣHCHs, and ΣHCB in lakes of Tibetan Plateau
2.2 PAHs在中国湖泊生物中的分布

中国湖泊生物中16种优先控制的PAHs总含量范围为289.00~17877.26 ng/g(lw),平均值为2849.4±3092.52 ng/g(lw)(n=45)(图 4). PAHs在中国湖泊生物体内分布研究主要集中在东部地区.不同湖泊生物体内ΣPAHs含量差异不显著,各湖泊生物中ΣPAHs含量依次为:鄱阳湖(4529.46±1735.83 ng/g(lw))>巢湖(4192.79±1735.83 ng/g(lw)>南四湖(3065.77±837.65 ng/g(lw))>白洋淀(2460.73±1497.02 ng/g(lw))>太湖(2352.59±3601.75 ng/g(lw))(图 5a)[10, 23, 49-51, 57-58].

图 4 中国湖泊生物中的ΣPAHs含量 (黑色柱代表实际含量;最后3个白色柱自左向右分别代表原含量的1/10、1/100及1/10000;横坐标序号见附表 3) Fig.4 Concentrations of ΣPAHs in organisms of Chinese lakes
图 5 中国湖泊生物ΣHCHs、ΣDDTs和ΣPAHs含量分布(a);中国湖泊生物中ΣPCBs、ΣPBDEs、ΣPCDD/Fs、ΣPHBCDs、ΣPFOSs和ΣPFOAs含量分布(b)(1.白洋淀[33, 37-40, 50-51, 66, 75];2.南四湖[43-44, 71];3.淀山湖[45];4.巢湖[34-36, 49, 59];5.太湖[8-18, 20-24, 26-32, 58, 61, 72-74, 82];6.鄱阳湖[41-42, 70];7.鸭儿湖[67, 79];8.汤逊湖[80];9.洞庭湖[14, 19, 65, 69, 76-77, 83];10.百花湖[25];11.巴松错[47-48, 62-63, 68];12.羊卓雍错[47-48, 62-63, 68];13.纳木错[47-48, 62-63, 68, 81];14.措那[47-48, 62-63];15.玛旁雍错[47-48, 62-63, 68];16.班公错[47-48, 62-63, 68];17.托素湖[47-48, 62-63];18.青海湖[47-48, 62-63, 68, 78];19.洪湖[46]) Fig.5 Concentrations of ΣHCHs, ΣDDTs and ΣPAHs in organisms of Chinese lakes(a); concentrations of ΣPCBs, ΣPBDEs, ΣPCDD/Fs, ΣPHBCDs, ΣPFOSs and ΣPFOAs in organisms of Chinese lakes(b)
附表 3 图 4中PAHS数据对应湖泊、生物物种及参考文献 Appendix3 The related lakes, species, and references for the PAHs data in Fig. 4

Wang等2009年采集并研究了太湖24种鱼类体内16种优先控制的PAHs的分布状况及特征,发现太湖鱼体内ΣPAHs平均含量为289.00~9500.00 ng/g(lw),其中乔丁鱼(Pelteobagrus fulvidraco)体内ΣPAHs平均含量最低,鲶鱼(Silurus asotus)体内平均含量最高.鱼体内PAHs主要由低分子量的三环PAHs,如菲、芴、荧蒽和芘等组成,占ΣPAHs的63.0 %,其中菲是主要的同系物,占ΣPAHs的45.8 %.其还从营养级角度分析了食用太湖不同营养级鱼类给人体健康带来的风险,认为鱼体内PAHs含量会随着鱼体所在营养级的增加而增加,与低营养级鱼类相比,高营养级鱼体的污染含量更高.与其他研究相比,太湖24种鱼类ΣPAHs含量处于中等污染水平,其中鲫鱼(Carassius auratus)ΣPAHs含量为931.00 ng/g(lw),低于Ke等测定同一水域中鲫鱼的ΣPAHs含量2258.62 ng/g(lw)[10-11].秦宁等2009年11月在巢湖采集了团头鲂(Megalobrama amblycephala)、银鱼(Hemisalanx prognathus Regan)、鳙鱼(Aristichthys nobilis)、鲤鱼(Cyprinus carpio)和翘嘴鲌(Culter alburnus Basilewsky)等9种主要水产品,并对样品肌肉中的PAHs进行了检测,发现ΣPAHs平均含量为4189.56±2082.96 ng/g(lw),ΣPAHs在各生物内的含量分别为:螺(7221.41 ng/g(lw))>翘嘴鲌(6101.21 ng/g(lw))>鲤鱼(5968.84 ng/g(lw))>鲫鱼(3473.56 ng/g(lw))>团头鲂(2870.16 ng/g(lw))>银鱼(5079.09 ng/g(lw))>秀丽白虾(1626.45 ng/g(lw))>鳙鱼(1175.73 ng/g(lw)),产品中仍然以低环PAHs为主,占ΣPAHs总量的40.1 % ~89.1 %,其中螺体内中、高环比重分别占26.0 %和33.9 %,明显高于其他生物[50]. Tao等测定了2013年12月-2015年2月南京玄武湖藻中10种PAHs总含量范围为129.63~26060.56 μg/g(lw),平均值为5289.81±1317.04 μg/g(lw)(n=34),同时期玄武湖浮游动物(枝角类和桡足类)中10种PAHs总含量范围为788.30~275237.39 μg/g(lw),平均值为25679.55±9036.59 μg/g(lw)(n=34),发现年尺度下温度是驱动玄武湖藻类生物量的主要因素,藻中各多环芳烃对数含量与藻类对数生物量呈显著的负相关关系[57],此外,还测定出2015-2016年春、夏和冬季太湖藻中16种PAHs含量分别为549.86±94.08 μg/g(n=23)、60.61±10.91 μg/g(n=20)及83.10±12.25 μg/g(n=14),春季藻中多环芳烃含量最高,夏季最低.藻中各多环芳烃对数含量与藻类对数生物量呈显著的负相关关系,表明多环芳烃在藻中的富集受生物稀释和生物泵效应影响[58].

2.3 PCBs和PBDEs在中国湖泊生物中的分布

中国湖泊生物体内ΣPCBs含量范围为n.d.~1977.04 ng/g(lw),平均值为159.22±272.36 ng/g(lw)(n=100)(图 6a),低于国家食品安全标准食品中污染物限制0.5 mg/kg(ww).目前ΣPCBs在中国湖泊生物体内分布的研究主要集中在东部地区湖泊[15-19, 44-45, 59, 73],青藏高原地区及云贵高原地区湖泊有少量研究[25, 48, 62].空间上,东部平原湖区生物体ΣPCBs平均含量最高, 为92.16±61.22 ng/g(lw),其次为云贵高原湖区,平均含量为22.63±16.10 ng/g(lw),青藏高原湖区平均含量最低,为14.25±11.72 ng/g(lw)(图 5b). ΣPCBs在各湖泊生物体内的平均含量为:太湖>洞庭湖>淀山湖>青海湖>玛旁雍错>百花湖>纳木错>其他,各湖泊生物体内平均含量分别为203.62±323.10、78.73±62.56、53.15±46.96、35.17±16.26、27.75±11.58、22.63±16.10和21.03±8.69 ng/g(lw),其余湖泊生物体内ΣPCBs含量较低且各湖间差异较小,平均含量在10 ng/g(lw)以下. ΣPBDEs含量范围为0.31~110.00 ng/g(lw),平均值为18.40±20.28 ng/g(lw)(n=87)(图 6b).空间分布上,各湖区生物体内ΣPCBs平均含量差异显著,东部平原湖区生物体内ΣPCBs平均含量为27.66±22.82 ng/g(lw),显著高于青藏高原湖区生物体内平均含量6.65±8.22 ng/g(lw)(图 5b).各湖泊生物体内ΣPBDEs平均含量为:巢湖>巴松错>太湖>克鲁克>白洋淀>其他.巢湖生物体内ΣPBDEs平均含量最高,为65.46±13.09 ng/g(lw),显著高于巴松错生物体内含量25.77±13.96 ng/g(lw),其次为太湖、托素湖和白洋淀,其平均含量分别为25.41±22.14、13.80和12.84±17.31 ng/g(lw),其余湖泊生物体内含量处于较低水平,均低于10 ng/g(lw).分析其原因可能主要与当地污染物使用情况及周围环境有关,东部地区使用含有这两类污染物的产品较多,排放量大[60];而青藏高原地区湖泊生物体内含量较高是由于大气长距离传输[54]及在生物体内富集时间较长所致.

图 6 中国湖泊生物体内ΣPCBs (a)和ΣPBDEs (b)含量 (黑色柱代表实际含量;图a中空白柱代表实际含量的1/5,横坐标序号见附表 4;图b中空白柱代表实际含量的1/3,横坐标序号见附表 5) Fig.6 Concentrations of ΣPCBs (a) and ΣPBDEs (b) in organisms of Chinese lakes
附表 4 图 6a中PCBs数据对应湖泊、生物物种及参考文献 Appendix4 The related lakes, species, and references for the PCBs data in Fig. 6a
附表 5 图 6b中PBDEs数据对应湖泊、生物物种及参考文献 Appendix5 The related lakes, species, and references for the PBDEs data in Fig. 6b

张少欢和Yu等2009年9月在太湖采集了草鱼(Ctenopharyngodon idellus)、鲫鱼、鲶鱼、斜方鱊(Acheilognathus rhombeus)等24种鱼类,发现鱼体内ΣPBDEs和ΣPCBs的总含量范围分别为8.59~74.28和10.30~165.20 ng/g(lw);对于不同食性的鱼类而言,肉食性鱼类体内ΣPBDEs和ΣPCBs的平均含量均最高,草食性鱼类ΣPBDEs含量最低,杂食性鱼类ΣPCBs含量最低[15, 61].张东平等2010年测定了太湖刀鲚(Coilia macrognathos Bleeker)、红鳍原鲌(Cultrichthys erythropterus)、似刺鳊鮈(Paracanthobrama guichenoti Bleeker)和太湖新银鱼(Neosalanx taihuensis)中的PCBs,各鱼体ΣPCBs含量分别为13.74、33.27、66.11和19.62 ng/g(lw),除太湖新银鱼外,其余鱼体内ΣPCBs含量与前一年相比均有所下降[74].魏玲霞等2011年4月在淀山湖采集8种生物并测定其体内的PCBs含量,发现:在铜锈环棱螺体内未检出PCBs,乌鳢(Ophiocephalus argus Cantor)体内ΣPCBs含量最高,为148.54 ng/g(lw),各生物体内ΣPCBs含量为:乌鳢(148.54 ng/g(lw))>鲫鱼(118.29 ng/g(lw))>麦穗鱼(Pseudorasbora parva)(54.14 ng/g(lw))>大鳍鱊(45.33 ng/g(lw))>泥鳅(40.18 ng/g(lw))>河川沙塘鳢(Odontobutis potamophila)(16.03 ng/g(lw))>日本沼虾(2.7 ng/g(lw))>铜锈环棱螺(n.d.)[45]. Su等2009-2012年连续4年在太湖采集并分析了鲤鱼、黄鲶鱼及虾对PBDEs的富集状况,发现鲶鱼和虾体内ΣPBDEs含量年际变化较大,鲤鱼体内ΣPBDEs含量年际变化较小,2012年生物体内ΣPBDEs含量较前2年有明显升高[18],其中鲤鱼体内ΣPBDEs含量与Yu等[74]的研究较符合. Yang等2007-2008年测定了青藏高原8个湖泊鱼体内的PCBs和PBDEs含量,发现PCBs在青藏高原8个湖泊鱼体内均有不同程度的富集且具有明显差异,其中青海湖鱼体内ΣPCBs含量最高,为36.06±15.00 ng/g(lw),班公错鱼体内ΣPCBs含量最低,为2.50±1.98 ng/g(lw)[62];除巴松错生物中ΣPBDEs含量(25.77±13.96 ng/g(lw))显著高于其他湖泊以外,其他7个青藏高原湖泊鱼体内ΣPBDEs含量差异较小,平均含量为3.92±1.22 ng/g(lw)[63](图 5b).

2.4 其他POPs在中国湖泊生物中的分布

除上述OCPs、PCBs、PAHs等几种常见污染物外,PCDD/Fs、PFCs、PHBCDs、有机锡(Organotin)等污染物在中国湖泊生物体中的富集也有少量研究.如王璞等2006年研究了青海湖鳇鱼(Gymnocypris przewalskii)体内PCDD/Fs含量,其范围为5.71~7.05 pg/g(lw),平均值为6.25±0.59 pg/g(lw)[64];胡余明2013年测定了洞庭湖鱼体内PCDD/Fs含量,其范围为43.41~1488.07 pg/g(lw),平均值为225±8.30 pg/g(lw)[65],明显高于青海鱼类体内PCDD/Fs的含量[64]. Zhen等2010年10月在白洋淀采集槐叶萍(Salvinia natans)、鲤鱼、蟹等动植物样品并测定其体内16种PFCs(13种全氟羧酸类化合物(PFCAs)及3种聚合硫酸硅铝铁化合物(PFSAs)),发现这些生物中ΣPFCs含量范围为726.50~1353.08 ng/g(lw),虾中含量最高,槐叶萍中含量最低;高氟化合物(PFOSs)和全氟辛酸(PFOAs)是最主要的PFCs组成部分,含量范围为335.00~860.35和103.50~207.39 ng/g(lw),分别占PFCs总含量的40 %和20 % [66];Fang等2012年5月在太湖采集了浮游动植物、虾、鲶鱼等十几种生物样品并测定了其体内PFOAs、PFOSs和PFASs含量,其范围分别为4.19~641.43 ng/g(lw)(平均值为130.73±158.78 ng/g(lw))、78.89~2642.86 ng/g(lw)(平均值为1382.70±1174.52 ng/g(lw))和432.79~4376.66 ng/g(lw)(平均值为1997.63±1340.11 ng/g(lw))[24],其中ΣPFOAs和ΣPFOSs含量高于Zhen等[66]测定的白洋淀生物体中的含量. Yang等2004年在太湖湖州、雪雁、三山岛、大浦和五里湖采集了背角无齿蚌并测定了其体内有机锡含量,发现太湖背角无齿蚌体内总有机锡含量范围为1753.09~20901.23 ng/g(lw),空间分布上,各采样点含量为:大浦(17757.58±657.00 ng/g(lw))>雪雁(14469.14±8111.11 ng/g(lw))>三山岛(9654.32±4691.36 ng/g(lw))>五里湖(3641.98±518.52 ng/g(lw)),其中大浦生物体内含量显著高于其他各点[21]. Zhu等在2007-2011年采集了青藏高原湖泊中的生物并测定了其体内的PHBCDs,发现这些湖泊生物体内的ΣPHBCDs含量范围为0.24~5.94 ng/g(lw),平均值为2.19±1.92 ng/g(lw),各湖泊生物体中ΣPHBCDs含量为:巴松错(2.19±0.40 ng/g(lw))>羊卓雍错(1.62±2.28 ng/g(lw))>班公错(0.93±1.29 ng/g(lw))>青海湖(0.74±1.05 ng/g(lw))[68].

3 中国湖泊POPs生物富集特征

了解POPs在食物链上的积累和传递机制是掌控其风险评估的关键. POPs的生物积累与传递是由其具有高亲脂性、高生物惰性等性质决定的. POPs在中国湖泊生物体内的富集与生物所处营养级、脂肪含量、年龄、生存环境、生活习性、食物链长度及结构、生物物种及生物量等诸多因素有关.

3.1 POPs含量与脂肪含量及生物所处营养级的关系

很多学者研究表明POPs在生物体中的含量与生物脂肪含量及生物所处营养级呈正相关.如Zhao等2006年在太湖采集了河蚬(Corbicula fluminea)和铜锈环棱螺并测定其体内OCPs含量,发现铜锈环棱螺体内OCPs含量显著低于河蚬体内的含量,进一步将生物体内OCPs含量与脂肪含量进行相关分析,发现OCPs在生物体内的含量与脂肪含量存在正相关关系(图 7a)[32].崔庆兰2009年测定了太湖河蚌、田螺、虾、鲤鱼、刀鲚、秋刀鱼、昂刺鱼等7种水生生物体内的OCPs和PCBs含量,发现各生物体内OCPs和PCBs含量与其所在营养级高低顺序基本一致(图 7b)[9],即POPs含量随营养级的升高而增大,但并不完全一致,可能受鱼龄、生存环境、脂肪含量等因素的影响,是多种因素综合作用的结果[9].

图 7 生物体内POPs含量与脂肪含量(a)和营养级(b)的相关性(修改自文献[32]和[9]) Fig.7 Correlation between the concentrations of OCPs in organisms and lipid content (a), and trophic level (b)
3.2 POPs含量与生物所处环境的关系

湖泊生物体内POPs分布含量受到生物生存环境的影响. Wang等于2009年9月在太湖采集了24种草食性、杂食性及肉食性鱼类,ΣOCPs含量为:草食性鱼类(462.33±326.47 ng/g(lw))>肉食性鱼类(391.19±187.67 ng/g(lw))>杂食性鱼类(386.80±169.42 ng/g(lw)),分析其原因为:草食性鱼类虽然脂肪含量低,但因草食性鱼类尤其是淡水鱼类养殖区附近一般有农田,更易受到OCPs的污染;另外,草食性鱼类主要以水草和植物性饲料为食,这些饲料中可能有较高的OCPs残留;此外,由于草食性鱼类习惯生活在中下水层,而OCPs易累积在沉积物中,这也可能导致草食性鱼类OCPs含量较高[10-11].苏秋克等发现洪湖生物体内OCPs含量为:鲫鱼>鳙鱼>螃蟹>莲藕(Nelumbo nucifera Gaertn)>菱角(Trapa bispinosa Roxb);动物体内OCPs含量高于植物中的含量,生活在湖水底层的鲫鱼体内OCPs含量高于生活在湖水表层的鳙鱼体内含量,生长在沉积物中的莲藕的OCPs含量高于生活在水中的菱角含量.这些研究说明水生生物体内OCPs含量与生存环境等因素有关[46].

3.3 POPs含量与食物链等级及长度的关系

中国湖泊生物体内POPs含量基本随着食物链等级的升高而逐渐增大,但也不完全一致.窦薇等分析了HCBs和DDTs在白洋淀水生食物链中的富集,结果表明:白洋淀水体和底泥中HCBs和DDTs含量很低,而生物体内HCBs和DDTs含量很高;水生植物、浮游生物、底栖无脊动物、当年生鲫鱼和2年乌鳢的BHC和DDT生物富集因子分别为63.00、100.00、126.00、57.00和369.00及63.00、210.00、379.00、194.00和1244.00,表明白洋淀POPs生物富集因子随食物网营养级的升高而逐级增大[37]. Zhang等2011年测定了南四湖水、表层沉积物、水生植物(菹草、莲等)和水生动物(青虾、鲫鱼等)的OCPs含量,发现水生动物中ΣOCPs含量显著高于植物体内含量,营养级最高的乌鳢体内ΣOCPs含量最高,表明POPs在南四湖食物网中存在生物累积效应[43-44]. Tao等发现2013-2015年玄武湖浮游动物体内10种PAHs总含量远高于藻体内含量,表明在玄武湖发生了PAHs从藻类向浮游动物的生物放大[76],但与玄武湖不同,Tao等发现2015-2016年春、夏及冬季太湖藻类中16种PAHs总含量高于浮游动物中的含量,表明在太湖未发生PAHs从藻类向浮游动物的生物放大.其主要原因为:(1)太湖藻类以蓝藻为主,蓝藻不是浮游动物理想的饵料,且蓝藻易团聚,能分泌藻毒素,可抵制浮游动物的捕食;(2)浮游动物并非直接食用蓝藻,PAHs通过溶解有机质或生物残渣—细菌—浮游动物的途径传递[77].导致这些差异的主要原因是湖泊间藻类及浮游动物的物种差异[57-58].

3.4 POPs含量与季节的关系

多数POPs在中国湖泊生物体内的富集与还与季节有关.如胡余明[65]2013年在洞庭湖蓄水季和枯水季分别采集了13种鱼类用于PCBs、PBDEs、PCDDs及PCDFs的分析,发现洞庭湖鱼体内大部分POPs含量受季节影响,蓄水季和枯水季鱼体ΣPCDDs含量范围分别为4.27~184.80和0.11~0.62 pg/g(ww),ΣPCDFs含量范围分别为0.30~13.57和0.16~2.77 pg/g(ww),ΣPCBs含量范围分别为53.40~2396.10和40.10~1386.00 pg/g(ww);蓄水季和枯水季鱼体ΣPBDEs含量范围分别为21.30~488.00和19.60~419.60 pg/g(ww).各类POPs含量平均值见图 8,表明POPs在该湖鱼体内的富集受季节影响较大.

图 8 不同季节洞庭湖生物体内主要POPs含量比较(修改自文献[65]) Fig.8 Comparison of concentrations of POPs in Lake Dongting in different seasons
4 POPs在中国湖泊生物不同部位的富集特征

秦宁等2007年测定了小白洋淀3种主要挺水植物(荷花、蒲草和芦苇)各组织中的PAHs,发现各植物体ΣPAHs含量平均范围为82.50~448.60 ng/g(dw),3种挺水植物各组织(荷叶、荷茎、蒲叶、蒲茎、蒲根、苇叶和苇根)平均含量分别为448.60、129.30、292.60、166.80、82.50、141.50和90.00 ng/g(dw),在同一植物中叶中的ΣPAHs含量最高,茎中次之,根中最低[50].而Fang等2004-2005年测定了洞庭湖芦篙、荭草和芦苇根、茎和叶中的PCDD/Fs,发现同种植被不同组织中根中含量最高,茎中含量最低[19].湖泊水生植物中POPs来源、植物生长环境等的不同是导致此差异的主要原因[9, 43].

Xu等2007年以小白洋淀的草鱼、鳢鱼、鲫鱼和白鲢为研究对象,测定了各鱼类不同部位中的PAHs,发现在所选取的鱼体中,脑组织中PAHs含量都显著高于其他部位,更易于PAHs的富集[51](图 9a). Fang等2004年测定了洞庭湖鲤鱼、鲶鱼和鲳鱼的肝脏及鱼鳃组织中的PCDD/Fs,发现鲤鱼鱼鳃中ΣPCDD/Fs含量最高,为664.00 pg/g(lw),鲳鱼肝脏中ΣPCDD/Fs含量最低,为16.20 pg/g(lw),同一鱼体内,鱼鳃中ΣPCDD/Fs含量要远高于肝脏中的含量[77].徐彪2013年采集了巢湖的鲢鱼、青鱼(black carp)、鲫鱼、乌鳢和鲶鱼,发现巢湖鱼体OCPs含量呈肉食性鲶鱼>植食性鲢鱼>肉食性乌禮>杂食性青鱼>杂食性卿鱼的特点;同一鱼类的不同组织间,消化系统中的肠道OCPs含量最高,其次为物质代谢系统中的肝脏,肌肉组织中的OCPs含量最低;肠道中OCPs含量显著高于鳃中的含量,其认为摄食是鱼类富集OCPs的主要途径[35]. Yang等1998-2004年测定了洞庭湖湖口长江江豚不同组织(鱼脂、肝、肾、胃、肠、脑)中的PCBs、PBDEs和PCDD/Fs,发现各组织中ΣPCBs含量范围为100.00~734.30 ng/g(lw),ΣPBDEs含量为8.32~34.04 ng/g(lw),ΣPCDD/Fs含量范围为146.86~891.20 pg/g(lw),内脏对POPs的富集能力明显高于其他部位[69](图 9b). Zhao等2011年8月在鄱阳湖北部采集了鳙鱼和白鲢,检测了其胆汁、鱼鳞、心脏、肌肉、鳃、鱼皮、鱼泡、肝脏和肾脏中的PAHs,发现鳙鱼和白鲢各组织中ΣPAHs含量分别为105.00~513.00和53.90~431.00 ng/g(ww),ΣPAHs最高含量均出现在各鱼类的胆汁中,ΣPAHs最低含量分别出现在鳙鱼的鱼鳃和白鲢的肌肉中[70]. Zhang等2010年9月测定了太湖白鲢、鳙鱼、鲤鱼、翘嘴鲌4种鱼不同组织(背部、腹部和尾巴)中的PCBs和PBDEs含量,发现鱼体内ΣPCBs和ΣPBDEs含量分别为160.60~2128.50和92.10~1221.10 ng/g(ww),其中ΣPCBs和ΣPBDEs最高含量都出现在翘嘴鲌的腹部,ΣPCBs和ΣPBDEs最低含量分别出现在鲤鱼尾巴和鳙鱼的背部组织.就PCBs和PBDEs在同一鱼类不同组织中的富集而言,4种鱼类背部肌肉中的ΣPCBs和ΣPBDEs含量较低,且差别均不大,表明背部肌肉对POPs富集能力较弱,但腹部和尾巴对POPs富集能力较强,尤其是腹部,这可能与腹部脂肪含量较高有关[74].

图 9 白洋淀不同鱼类、组织中PAHs含量分布(a)和洞庭湖长江江豚不同组织中POPs含量分布(b)(修改自文献[51]和[69]) Fig.9 Concentrations of ΣPAHs in different fish and fish tissues collected from Lake Baiyangdian (a) and concentrations of PDPs in different tissues of Yangtze finless porpoises in Lake Dongting (b)
5 结论

通过收集整理截止到2017年7月中国湖泊生物体POPs的大量数据,发现:空间上,POPs在中国湖泊生物体中的研究主要集中在东部平原湖泊区(87.5 %),青藏高原湖区和云贵高原湖泊区有少量研究(12.5 %),其余湖区基本没有研究;不同POPs在不同湖区生物中富集含量差异较大,DDTs和HCHs含量在不同湖区差异相对较小,PCBs和PBDEs在东部平原湖区生物中的含量明显高于青藏高原和云贵高原湖泊生物中的含量;中国湖泊生物受到了不同程度的POPs污染,中国湖泊生物中DDTs、HCHs、PAHs、PCBs、PBDEs、PCDD/Fs、PFOSs、PFOAs、Organotins和PHBCDs脂肪归一化后的平均含量分别为454.56±653.40 ng/g(n=105)、153.57±435.99 ng/g(n=114)、2849.49±3092.52 ng/g(n=45)、118.40±20.28 ng/g(n=100)、18.40±20.28 ng/g(n=87)、17.43±19.43 ng/g(n=28)、147.17±192.93 ng/g(n=11)、1542.18±1347.64 ng/g(n=11)、11380.75±5316.75(n=5)ng/g和2.19±1.92 ng/g(n=6);POPs在中国湖泊生物体内的富集与生物所处营养级、脂肪含量、年龄和食物链长度呈正相关,但并非完全一致,还受到生存环境、生活习性、生物结构、生物量等诸多因素的影响;不同生物组织或器官对POPs的富集能力存在较大差异,受不同器官功能、生物生活习性、不同组织或器官脂肪含量等因素的影响,同一生物不同器官内POPs含量差异较大,内脏器官中含量显著高于肌肉中含量,对POPs具有更强的富集能力.

中国是POPs生产及使用大国.湖泊生物尤其是水产品是中国人饮食中的重要组成部分,因此POPs在中国湖泊生物体中的富集对当地生态系统安全和人体健康构成很大危害,虽然已有不少学者对中国部分湖泊POPs生物富集状况进行了研究,但以往研究多集中在一些较大湖泊或经济较发达地区湖泊,缺乏对中国湖泊POPs生物富集的系统研究与比较,此综述有助于增加对中国湖泊生物POPs污染现状及其污染机制的认识.同时,中国学者对POPs在湖泊生物中分布状况和富集特征的研究大多是在短时间内的采样测定,缺乏对整个流域长时间的连续监测,但这对于POPs在生物中的分布状况监测和富集特征等的研究是十分重要的.

6 附录

附表 1~5见电子版(DOI:10.18307/2018.0301).

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