2023, Vol. 35 
(2: 国家海洋环境监测中心, 大连 116023)
(2: National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian 116023, P.R.China)
水库的建造阻断了天然河流地理空间上的连续性，其引起的生态环境变化受到越来越多的关注[8]。近些年来，研究者们发现水库是重要的温室气体排放来源[2]。据统计，水库排放温室气体的全球变暖潜能值相当于人类活动总排放量的7 % [3]。然而，全球湖库生态系统温室气体排放估算存在较大的不确定性，以水库为例，Deemer等[3]的估算认为全球水库CO2和CH4的年排放量分别为134.9 Tg和17.7 Tg，与St Louis等[2]早前估算的年排放量1000 Tg CO2和70 Tg CH4差异巨大，这种不确定性一方面源于水库温室气体调查样本还十分有限[3]，另一方面水库温室气体排放受到调蓄方式及空间特征所影响[3]。
国内外学者针对水库温室气体已开展较多的研究，弥补了调查样本的不足，但研究中对温室气体排放的时空差异关注较少，导致排放通量的估算出现偏差。姜星宇等[5]对夏季江西省5座大中型水库的坝前代表点位进行温室气体排放特征及影响因素的调查研究，由于夏季分层及空间差异，可能无法精确的估算出全年的排放量。研究者们在后续的研究中已开始关注水库温室气体的时空变化特征。其中，Paranaíba等[6]对巴西3个水库CH4和CO2浓度及通量的研究表明，河流流入区域通常CH4浓度较高，而靠近大坝的区域通常表现为低浓度；王雪竹等[7]对西北口水库库尾到坝前水体溶解CH4变化的研究表明，表层溶存CH4表现出较强的空间差异性，表现为从库尾到坝前逐渐降低的特征；杨凡艳等[8]对春、夏季潘家口水库水气界面排放通量的研究表明，空间上CH4和CO2排放通量均表现为干流大于支流，季节上CH4和CO2排放通量表现为春季大于夏季；杨萌等[9]对藏木水库丰、枯水期温室气体溶存浓度与排放通量时空分布规律的研究表明，空间上CO2和CH4表现出坝前和库尾高于库中，时间上夏季丰水期的温室气体溶存浓度和排放通量均高于冬季枯水期。研究结果可见，水库温室气体排放具有明显的时空变异性，但目前仍缺少对水库不同时期垂向溶存温室气体差异性的研究。另外，环境因素对温室气体排放的影响较为复杂，且两种温室气体的影响因素有明显差异，CH4排放通量与水体物理化学指标(包括水温、水深、距坝前的距离、溶解氧、电导率及风速等)以及水体营养状态(包括碳、氮、磷等)相关性显著[5-11]，CO2排放通量与水体物理化学指标(包括水温、透明度、风速、pH等)、水体营养状态(包括碳、氮、磷等)以及水体初级生产(叶绿素浓度等)相关性显著[5-6, 8-10]，目前的研究还多关注表层水环境因子对温室气体排放的影响，少有研究对温室气体的垂向影响因素进行讨论。
水库在水平方向，受入库径流量变化和出库流量调节的作用，水库水体中物理、化学及生物过程常常存在明显的梯度差异[12]。因此，从库尾到坝前纵向不同区域内水库温室气体呈现出不同的排放特征。此外，对于大型深水水库，每年夏季会出现明显的热分层现象，使得垂向水体的水动力特征差异性明显，影响物质垂向空间分布，如溶解氧层化引起的水库底部大面积缺氧甚至厌氧导致水库水质恶化[13]。夏季水库底层厌氧条件下释放蓄积的大量污染物会在秋季水库“翻库”时造成整个水库水质污染[14]。本文以具有明显热分层的大型深水水库为研究对象，通过调查水库不同区域在分层期和混合期溶存温室气体纵向及垂向差异性，揭示水库温室气体的排放特征及其影响机制，进一步丰富对大型水库温室气体排放规律的认识。
1 材料与方法 1.1 研究区域概况本研究以辽宁省太子河流域的大型深水水库——汤河水库为调查对象，水库坝址位于辽宁省辽阳市弓长岭区汤河镇，是一座以防洪、工业及城市生活供水为主，兼顾灌溉、发电、养殖等功能的综合大(Ⅱ)型控制性水利枢纽工程。水库于1969年建成蓄水，控制流域面积1228 km2，是典型的河道型水库，库区回水长度约为13 km，水域面积44.6 km2。水库总库容7.23亿m3，属于多年调节水库。该水库目前主要承担辽阳、鞍山两大城市的城市供水任务，长期监测显示水库水质达到地表水Ⅱ类水质标准，营养状况为贫中营养。水库入库径流主要来自于西支流下达河和东支流二道河、后台河，其中后台河支流还承接了外部跨流域引水。水库流域处于温带大陆性季风气候区，流域内地形主要为山地，降雨主要集中在夏季7、8月，约占全年总降水量的47 %。
1.2 样品采集与分析根据库区形态布设8个采样点(图 1)，其中TH1~TH4为坝前代表性点位，TH5和TH6分别是东支流和西支流库中代表性点位，TH7和TH8分别为东支流和西支流库尾代表性点位。在2021年7月28日、8月25日、9月28日、10月27日进行调查采集，为避免昼夜变化对实验结果产生影响，所有样品采集时间均在9:00-15:00之间进行。每次采样均沿着中泓线由坝前、库中到库尾进行。对于库尾，进行表层(水面以下0.5 m)、中层(水深1/2处)和底层水样(距底层沉积物0.5 m)采集；考虑到水体处于分层期，在坝前和库中，除表层、中层和底层水样外，每间隔5 m进行垂向加密采样。对于溶存温室气体样品，将采集水样缓慢引入120 mL玻璃顶空瓶中，待充分溢流后加入200 μL饱和ZnCl2溶液来抑制微生物活性，确保没有气泡后，立即用带铝盖的橡胶塞密封，低温避光保存用于水体中溶存CH4测定，每个样点重复采集两份作为平行样品分析。同时采集500 mL水样用于总氮(TN)分析，部分样品经过0.45 μm醋酸纤维素滤膜过滤后，用于溶解有机碳(DOC)、溶解无机碳(DIC)、氨氮(NH3-N)和硝态氮(NO3--N)分析。其中，DIC和DOC通过有机碳分析仪(Shimadzu TOC-VCPN，日本)分析，TN、NH3-N和NO3--N分别通过AA3连续流动化学分析仪MT17模块和MT7模块(AutoAnalyzer3，Bran+Luebbe，德国)进行分析。透明度为塞氏盘深度(SD)，使用塞氏盘现场测定。采用便携式多参数水质分析仪(EXO2，YSI，美国)进行垂向水质监测，主要监测指标包括水深、水温(WT)、pH、DO、DO %、EC、叶绿素a(Chl.a)、总溶解性固体(TDS)和荧光溶解有机质(fDOM)。
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图 1 汤河水库采样点分布 Fig.1 Distribution of sampling sites in Tanghe Reservoir |
水样中溶存CH4浓度采用顶空气相色谱法进行测定，样品带回实验室后先用注射器将20 mL高纯氮气(纯度99.999 %，大连特种气体有限公司)注入采样顶空瓶中置换等体积的水样，在25℃条件下剧烈震荡15 min，并静置2 h使顶空瓶中水样溶存温室气体达到气液两相平衡状态，最后将顶空瓶上部气体注入气相色谱仪(Agilent 7890A，美国)分析CH4浓度。为了保证样品分析的准确性，每隔15个样品插入已知浓度的标准气体(中国计量科学研究院)进行质量控制。由于本研究使用的气相色谱仪未安装CO2测定模块，故CO2浓度使用水化学平衡法计算得出[15]。
1.3 CO2和CH4水-气界面排放通量计算水体中DIC由CO2、H2CO3、HCO3-和CO32-组成，平衡时各组分在水溶液中的浓度主要与pH、水温和水中离子强度(I)有关。假定淡水系统中离子强度I=1，根据CO2在水溶液中的碳酸平衡原理，计算水溶液中CO2浓度[15]：
| $ \mathrm{CO}_2+\mathrm{H}_2 \mathrm{O} \leftrightarrow \mathrm{H}_2 \mathrm{CO}_3^* \leftrightarrow \mathrm{H}^{+}+\mathrm{HCO}_3^{-} \leftrightarrow 2 \mathrm{H}^{+}+\mathrm{CO}_3^{2-} $ | (1) |
| $ c\left(\mathrm{CO}_2\right)_{\text {water }}=\frac{c\left(\mathrm{H}^{+}\right) \cdot c\left(\mathrm{HCO}_3^{-}\right)}{K_1} $ | (2) |
| $ c\left(\mathrm{CO}_2\right)_{\text {water }}=\frac{\mathrm{DIC}}{1+\frac{K_1}{c\left(\mathrm{H}^{+}\right)}+\frac{K_1 \cdot K_2}{c\left(\mathrm{H}^{+}\right)^2}} $ | (3) |
式中，c(CO2)water为水中CO2浓度(mmol/L)，K1、K2为平衡常数，c(H+)、c(HCO3-)分别为水中H+、HCO3-浓度(mmol/L)，DIC为水中溶解无机碳浓度(mmol/L)。通常K1、K2可由公式(4)和(5)计算得出，其中TK为采样时的水温(℃)：
| $ p K_1=-6320.813 / T_K-19.569224 \ln T_K+126.34048 $ | (4) |
| $ p K_2=-5143.692 / T_K-14.613358 \ln T_K+90.18333 $ | (5) |
根据道尔顿分压定理，基于顶空部分中气体浓度(Cg，mmol/L)，通过物料平衡法计算得到水样中溶存气体的原始浓度，计算公式为：
| $ C_{\mathrm{w}}=\left(C_{\mathrm{L}} \cdot V_{\mathrm{L}}+V_{\mathrm{g}} \cdot C_{\mathrm{g}}\right) / V_{\mathrm{L}} $ | (6) |
式中，Cw是水样溶存温室气体原始浓度(nmol/L)；CL是顶空瓶液相(剩余水样)中温室气体浓度(nmol/L)，由亨利定律计算得到；Vg和VL分别是顶空瓶气相和液相部分的体积(mL)，本研究中分别为20和100 mL。
水库水气界面排放速率采用模型排放法进行计算，计算公式如下：
| $ F=0.001 k\left(C_{\mathrm{w}}-C_{\mathrm{eq}}\right) $ | (7) |
式中，0.001为单位换算，温室气体排放通量F[mmol/(m2 ·d)]，Cw是基于公式(6)计算得到的气体浓度(nmol/L)；Ceq为与大气达到平衡时水中的理论平衡浓度(nmol/L)；k是水气界面气体的交换速率(m/d)。
由于水库库区内水体流速小，近似于静水水体，故k值主要受风速驱动，可以通过风速进行参数化。计算公式如下：
| $ k=0.24\left(2.07+0.215 U_{10}^{1.7}\right)\left(S_{\mathrm{c}} / 600\right)^{-n} $ | (8) |
式中，n是与风速相关的系数，取0.5；U10是10 m高度的风速(m/s)，数据来源为中国气象数据网辽阳市气象站的逐小时风速资料，计算所用数据为采样当天9:00-15:00的平均风速。气象站风速为距地面上方2 m高度风速U2，采用经验公式对10 m高度处的风速进行了估算[16]：
| $ U_{10}=U_2\left[1+\frac{\left(C_{d 10}\right)^{1 / 2}}{K} \ln \left(\frac{10}{2}\right)\right] $ | (9) |
式中，Cd10为10 m时的阻力系数(取0.0013)，K为Von Karman常数(取0.41)。
Sc是无量纲温室气体施密特数,与水温(t,℃)相关,计算公式[6]为:
| $ S_{\mathrm{c}}\left(\mathrm{CO}_2\right)=1911-118.11 t+3.453 t^2-0.0413 t^3 $ | (10) |
| $ S_{\mathrm{c}}\left(\mathrm{CH}_4\right)=1898-114.28 t+3.29 t^2-0.0391 t^3 $ | (11) |
真光层深度定义为水柱中支持初级生产力的部分，在海洋、湖泊、水库和河流等水生生态系统中浮游植物基本上都分布在这一层，且浮游植物初级生产力、生物量的垂向分布一般均以真光层深度为下界，该深度也被称为光合层厚度[17]，计算公式[18]为：
| $ Z_{\mathrm{eu}}=2.7 S D $ | (12) |
式中，Zeu为近似真光层深度(m)，SD为透明度(m)。
1.5 数据处理本文使用ArcGIS10.3、Origin2021、Surfer15进行作图分析，利用SPSS19.0进行相关分析。基于观测的数据以及计算得到的数据，采用One-way ANONA分析比较不同数据组的差异。
2 结果 2.1 分层和混合期水库水环境特征 2.1.1 水库水温和DO垂向剖面特征水温和DO是影响水库温室气体产生与排放的关键环境因子，也是表征水库分层期和混合期的重要参数。图 2a从左到右依次表征坝前、库中和库尾水温的垂向分布，水温自表层到底层垂向范围分别为29.55~8.00、29.53~13.15和28.90~21.71℃，坝前和库中均在7-9月有明显的水温分层，到10月垂向分层消失，上下水体温度趋于一致。由坝前至库中逐渐减弱，库尾水深较浅未出现水温分层；图 2b从左到右依次表征坝前、库中和库尾DO的垂向分布，DO自表层到底层的垂向范围分别为9.85~0、11.13~0.47和12.78~0.18 mg/L，3个区域均在7-8月出现底层缺氧现象，并随着距离坝前的距离增加而减弱，坝前在10月仍有小面积的缺氧带，库中9月后缺氧现象开始消失，而库尾8月后缺氧现象开始消失。本研究中以水温作为划分分层期(7-9月)和混合期(10月)的参数。
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图 2 水库坝前、库中和库尾水温(a)和DO(b)垂向分布 Fig.2 Vertical distribution of water temperature (a) and DO (b) in front of dam, mid, end transects of the reservoir |
表 1为水库坝前、库中、库尾不同时期表层水体主要环境因子的对比分析。从同一位置不同时期对比分析得出，3个位置呈现显著的季节差异，其中，坝前分层期的表层pH、EC、DO %、DO和DOC(P＜0.05)显著高于混合期，而混合期的fDOM和TN显著高于分层期(P＜0.05)；库中分层期的表层pH、EC和DO % (P＜0.05)显著高于混合期，而混合期的fDOM和TN(P＜0.05)显著高于分层期；库尾分层期的表层DOC(P＜0.05)显著高于混合期，而混合期DIC(P＜0.05)显著高于分层期。从同一时期不同位置对比分析得出，同时期存在明显的空间差异，其中分层期的DO、Chl.a和水深在3个区域表现出显著差异(P＜0.05)，其它指标在3个区域均无显著差异(P＞0.05)，而混合期的所有观测指标在3个区域间均无显著差异(P＞0.05)。
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表 1 水库坝前、库中、库尾不同时期表层水体理化性质 Tab. 1 Physical and chemical properties of surface water in front of dam, mid, end transects of the reservoir |
图 3表征水库水质指标在监测时期内不同区域的垂向分布。结果显示，坝前的水环境变量垂向特征较为稳定(图 3a)，8月持续强降雨导致表层水温下降，但分层期并未受到破坏。在分层期，DOC的垂向变化不明显，其余变量均存在垂向变化，其中，EC和DO随深度增加而降低，DO在水下5 m降低更明显；Chl.a在5 m处较高，之后趋于0，在接近底层出现增加；fDOM呈先增后减的趋势，表层至5 m增加，随后减少；TDS随水深增加呈增大的趋势。库中受连续强降雨的影响，水环境因子的垂向分布波动明显(图 3b)。其中，DOC受到降雨影响最大，8月相较于7月和9月表现出相反的趋势，随着深度增加先减少后增加；EC和DO随深度增加呈下降趋势，8月DO在表层至水深5 m范围降低缓慢；Chl.a、fDOM和TDS浓度变化规律均与坝前相似，但7月Chl.a浓度表层至底层变化不大，fDOM浓度变化的拐点相较于坝前更深(10 m左右)，而TDS相较于坝前的变化幅度更小。库尾受到上游径流影响明显，水环境因子均受到不同程度变化(图 3c)，DOC、EC、DO和Chl.a受到径流影响更显著，8月和9月的EC、Chl.a相较于7月甚至出现相反的趋势。在混合期，DO、EC、Chl.a与分层期具有显著差异性(P＜0.05)，水环境变量的垂向特征均不明显，表明水库混合期的“翻库”行为导致垂向水质趋于一致。
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图 3 水库7-10月坝前(a)、库中(b)、库尾(c)的水环境变量的垂向分布 Fig.3 Vertical distribution of water environment variable in front of dam(a), mid(b), end (c) transects of the reservoir from July to October |
图 4表征水库坝前、库中、库尾在分层期(7-9月)和混合期(10月)的溶存CH4垂向分布特征。坝前的表层溶存CH4在分层初期(7月)为42.73 nmol/L，底层溶存CH4浓度为58.29 nmol/L，从表层到底层溶存CH4浓度并无明显变化，进入水体分层更为明显的8月和9月(如图 2所述水温和DO)，表层溶存CH4分别为29.87和48.56 nmol/L，从表层到水深15 m处水体溶存CH4浓度基本无变化，但之后随着水深增加溶存CH4浓度迅速增加，底层溶存CH4分别为233.84和312.25 nmol/L，说明随着坝前水体层化的进一步加剧，底层溶存CH4浓度明显增加。混合期的溶存CH4垂向分布规律与分层期类似，表层溶存CH4为23.83 nmol/L，底层溶存CH4为253.55 nmol/L，随着水体层化的减弱，底部缺氧状态得到部分改善，底层溶存CH4相较分层期减少；库中溶存CH4在垂向上的空间分布与坝前有明显区别，分层期和混合期的底层溶存CH4均高于表层，但表层和底层之间的差异不明显；库尾底层溶存CH4明显高于表层(8月、10月除外)，表层溶存CH4在38.97~75.16 nmol/L范围，底层溶存CH4在142.62~232.66 nmol/L范围，而8月份底层溶存CH4(45.44 nmol/L)略高于表层(32.10 nmol/L)，由于该时期水库上游来水量较大，对该区域影响大，10月混合期库尾垂向状态趋于一致，与水柱的混合状态有关。分层期，坝前、库中和库尾的溶存CH4垂向分布差异性大，坝前和库尾均是底层溶存CH4明显高于表层，而库中的底层溶存CH4和表层差异不明显。混合期，坝前底层的溶存CH4明显高于表层，库中和库尾垂向溶存CH4无明显变化，和分层期(图 2)对应明显。
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图 4 水库7-10月坝前、库中、库尾的溶存CH4垂向分布 Fig.4 Vertical distribution of dissolved CH4 concentrations in front of dam, mid, end transects of the reservoir from July to October |
图 5表征水库坝前、库中、库尾在分层期(7-9月)和混合期(10月)的溶存CO2垂向分布特征。在分层期，坝前的溶存CO2表层至5 m水深变化不大，而在水深10 m处的溶存CO2突然增加，水深10 m以下溶存CO2保持高浓度水平。混合期的表层溶存CO2(64.00 μmol/L)明显高于分层期((18.83±10.45) μmol/L)，且随水深增加而增加，但混合期的底层溶存CO2(130.36 μmol/L)明显低于分层期((282.07±117.00) μmol/L)；除8月份外，库中分层期的表层溶存CO2相比坝前均有所减少，底层溶存CO2均高于表层。混合期的底层溶存CO2也高于表层，底层溶存CO2(197.07 μmol/L)高于同时期坝前；除8月份之外，库尾的分层期表层溶存CO2相比坝前和库中均有所减少，底层溶存CO2也均高于表层。混合期的溶存CO2也为底层高于表层，但底层溶存CO2(34.93 μmol/L)明显低于同时期坝前和库中。分层期的坝前、库中和库尾的溶存CO2垂向分布差异性大，表层5 m以内溶存CO2低，10 m以下水深高，而混合期的溶存CO2垂向分布差异性减小，这与水库“翻库”行为有直接关系。
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图 5 水库7-10月坝前、库中、库尾的溶存CO2垂向分布 Fig.5 Vertical distribution of dissolved CO2 concentrations in front of dam, mid, end transects of the reservoir from July to October |
图 6a为水库水气界面CH4排放通量的变化特征。水库分层期的CH4平均排放通量为(0.071±0.044) mmol/(m2 ·d)，其中坝前、库中、库尾的CH4排放通量分别为(0.056±0.025)、(0.060±0.024)、(0.066±0.032) mmol/(m2 ·d)，坝前最低，库中其次，库尾最高；混合期的CH4平均排放通量为(0.027±0.008) mmol/(m2 ·d)，显著(P＜0.05)低于分层期。坝前、库中、库尾的CH4排放通量分别为(0.022±0.003)、(0.028±0.009)、(0.038±0.005) mmol/(m2 ·d)，各区域均低于分层期(P＜0.05)，整体也表现为坝前最低，库中其次，库尾最高。
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图 6 分层期和混合期CH4(a)和CO2(b)排放通量空间变化 Fig.6 Spatial variations of CH4 (a) and CO2 (b) emission fluxes from the reservoir during the stratification and mixing periods |
图 6b为水库水气界面CO2排放通量的变化特征。水库分层期的CO2平均排放通量为(5.12±5.50) mmol/(m2 ·d)，其中坝前、库中、库尾的CO2排放通量分别为(6.28±12.12)、(4.43±10.09)、(3.49±13.94) mmol/(m2 ·d)，坝前最高，库中其次，库尾最低，其中二道河区域TH8的CO2排放通量为(-4.91±3.54) mmol/(m2 ·d)；混合期的CO2平均排放通量为(42.76±16.72) mmol/(m2 ·d)，显著(P＜0.01)高于分层期。坝前、库中、库尾的CO2排放通量分别为(53.56±4.17)、(41.44±5.57)、(22.46±24.07) mmol/(m2 ·d)，各区域均高于分层期(P＜0.01)，整体也表现为坝前最高，库中其次，库尾最低。
温室气体排放通量与表层水环境因子的相关分析结果表明(表 2)，CH4排放通量与水温、EC、DO %、DO呈显著正相关，与TDS、fDOM、水深和TN呈显著负相关；CO2排放通量与TDS、fDOM、NO3--N和TN呈显著正相关，与DOC、水温、EC、DO %、DO、Chl.a呈显著负相关。对所有环境因子进行主成分分析，得到4个主成分，累积解释所有环境变量的86.88 % (表 3)，其中主成分1主要与WT、EC、TDS、DO %、DO、fDOM、TN等关系密切，表征水体的生化特征；主成分2主要与Chl.a、水深相关性最强，表征水体的初级生产力水平；主成分3与DOC、NH3-N、NO3--N相关性最强，表征水体的有机碳和氮水平; 主成分4主要与EC、NO3--N相关性较强，表征水体的营养化特征。进一步利用4个主成分的得分与CH4、CO2排放通量进行逐步多元回归分析，主成分1对CH4影响最强(P＜0.01)，主成分1、主成分2和主成分3对CO2影响明显(P＜0.01)(表 4)，表明尽管水体生化特征对CH4和CO2排放通量具有重要影响，CO2排放还受到水体初级生产力和水体有机碳和氮水平的共同影响。
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表 2 水库CH4和CO2排放通量与表层水环境因子的相关分析 Tab. 2 Correlation analysis of CH4 and CO2 emission fluxes with surface water environmental factors in the reservoir |
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表 3 水环境因子主成分分析的因子得分系数 Tab. 3 Principal component analysis(PCA) of water environmental factors |
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表 4 主成分与CH4、CO2排放通量的回归方程 Tab. 4 Regression equation of the principal components and CH4, CO2 emission fluxes |
本研究发现在水库不同区域以及同一区域不同观测点之间，CH4和CO2排放通量均表现出明显的空间差异(图 6)，这与之前国内外的相关研究结果一致[19-20]，表明结合水库空间变化的观测点布设是估算水库温室气体排放通量的关键。
所有观测点的结果表明，水库为CH4排放源，但不同区域的空间异质性强，CH4排放通量表现为库尾＞库中＞坝前，与水深呈显著负相关(r=-0.53，P＜0.01)(表 2)。库尾水深较浅，沉积物更容易成为表层水体温室气体的“源”[21]，减少了CH4在上升过程中被氧化的概率，进一步促进水气界面的排放。在分层期，坝前水位高且水体垂向交换能力弱，CH4向上传输能力差且上升过程中易被氧化，导致CH4排放通量较低[22]。混合期，由于水位提升以及径流输入减少，各点位CH4排放通量变化不大。
水库整体为CO2排放源，空间变化明显，CO2排放通量表现为坝前＞库中＞库尾，先前的研究报道，河流筑坝可以捕获悬浮颗粒并导致有机碳大量积累[1]，这表明水库中高浓度的CO2更有可能受到OC矿化的控制[9]。库尾的西支下达河(TH7)CO2排放通量较高，因为下达河乡人口密度较高，居民生活污水的排放较多。通过污水向水库输入的营养元素、有机质等增强了河流的原位呼吸，进而使水中CO2浓度增加[23]；在分层期，库尾的东支后台河(TH8)CO2排放通量为负(CO2的汇)，由于后台河外来引水工程，导致该区域水体被稀释，且该区域生态较好，水生植被茂盛，初级生产力较高，能通过光合作用固定更多CO2[10]，从而使水体转变成CO2的汇；在混合期，对应位置表现为大气CO2的源，但通量也在所有点位中最低，是由于混合期气温降低，植物丰度和活性均降低，来自光合作用固定的CO2减少[24]。本研究的结果表明了温室气体排放通量具有很强的空间差异性，但采样点的布设位置和数量会在一定程度影响研究的代表性。
3.2 温室气体排放通量时间变化与影响因素本研究聚焦在水库运行过程中重要的两个时期(分层期和混合期)温室气体排放通量和影响因素，研究结果显示分层期和混合期的排放通量差异性显著(P＜0.05)(图 6)。研究发现水库分层期的CH4排放通量高于混合期，其主要原因是水体的生化特征(P＜0.001)。在水域生态系统(湖泊、河流、湿地、河口和海洋等)温室气体排放研究中发现，水体CH4的产生和排放对水温的依赖性较强(r=0.50，P＜0.01)[25]。温度升高一方面通过间接提高水体微生物代谢活性，增强了CH4内源产生[11]，同时，高温促使水体浮游植物生长旺盛，初级生产力在产生对甲烷生成至关重要的活性有机质方面发挥着作用，并通过相关的有机质呼吸促进缺氧条件，其死亡残体为沉积层厌氧代谢提供新鲜有机质[26]，所以Chl.a与CH4排放通量呈正相关(r=0.39，P＜0.05)，在Varzea湖的研究中，有浮游植物覆盖的水面释放的CH4是开阔水面的3.25倍[27]；另一方面，较高的水温直接影响了气体(CH4和O2)的溶解度，可减少水体中CH4的氧化消耗，并促进表层溶存CH4向大气排放[10]。本研究中，CH4排放通量与表层DO呈显著正相关(r=0.59，P＜0.01)，与Schrier-Uijl等[28]的研究结果相反，也有学者研究中表层溶解CH4与DO呈正相关[7]。导致分层期表层DO升高的原因是分层期的温度明显高于混合期(P＜0.05)，此时的浮游植物生长繁殖旺盛，Chl.a显著高于混合期(P＜0.05)，导致初级生产力增强带来更强的光合作用；而分层期的CH4通量高于混合期的原因可能源于: (1)分层期底层缺氧严重，为需要厌氧环境产甲烷菌创造了有利条件，使得CH4能够在沉积物中产生，也能在沉积物上层的厌氧水体中产生；(2)分层期水柱缺氧范围大，在CH4上升过程中被氧化的概率减小，到达表层的CH4更多；(3)分层期的水温较高，气体溶解度较低；(4)分层期水面风速高于混合期，风速直接影响了排放模型法计算中的重要参数k值。该结果表明，应更多关注水柱的垂向环境因素以及多因素耦合对CH4排放通量的影响。EC与CH4排放通量呈正相关关系(r=0.39，P＜0.05)，EC升高表明了水库有较高的有机物输入量和蓄积量[29]，可以提供生成CH4的底物。
不同环境下营养盐与水体CH4排放通量的关系较为复杂，总体上营养盐升高可促进水体CH4的产生和排放[24]，但本研究发现CH4排放通量与TN(r=-0.36，P＜0.05)以及与营养盐相关的TDS(r=-0.50，P＜0.01)、fDOM(r=-0.43，P＜0.05)均为显著负相关(表 2)，针对不同区域的原因有明显差异：(1)CH4排放通量的峰值一般出现在夏季，此时较高的水温可促进水体的硝化和反硝化作用，CH4排放出现高值的时候，坝前水体具有较低的营养盐浓度(表 1和图 4)；(2)库尾易受到入库径流的影响，在夏季分层期有大量营养盐和有机质进入水体中，促进CH4产生，并存在入库河流直接向水库输送高浓度CH4的现象，导致该区域CH4通量较高[30]。针对后续研究，有必要对入库河流的温室气体和水环境数据进行监测，以期更好的解释库尾区域受河流影响的机制。另外，营养盐可以促进水体生物呼吸，为CH4产生创造厌氧环境，其对CH4排放的影响也可能存在多种机制。
本研究水库混合期的CO2排放通量高于分层期。水库的分层和混合对CO2排放很重要，因为它们对养分循环、浮游植物动力学和氧化还原状态条件有影响[24]。CO2排放通量与水温(r=-0.84，P＜0.01)、Chl.a(r=-0.39，P＜0.05)、DO(r=-0.62，P＜0.01)呈显著负相关，由于分层期水温较高，间接影响浮游植物光合作用同化无机碳(分层期的DIC＜混合期，P＜0.05)，从而降低水CO2浓度，并增加表层的DO浓度[31]；CO2排放通量与TDS(r=0.62，P＜0.01)、fDOM(r=0.77，P＜0.01)、NO3--N(r=0.45，P＜0.01)和TN(r=0.83，P＜0.01)呈显著正相关；在混合期，经历整个分层期入库营养物质的累积，加快水库异养代谢产CO2过程，导致混合期具有较高的CO2排放通量[32]。DOC(r=-0.56，P＜0.01)、EC(r=-0.76，P＜0.01)与CO2排放通量呈显著负相关，是由于分层期和混合期的水温和径流差异导致CO2排放机制不同，分层期DOC、EC较高，但这些因素的影响会被此时显著的水温作用所掩盖。本研究的结果表明了分层期和混合期温室气体排放通量具有明显差异，但若要得出整个分层混合过程温室气体排放通量的动态变化，有必要在时间频率上进行加密设置，并捕捉关键的变化时段。
3.3 水库温室气体产生及累积机制分析水库的拦河筑坝行为使得来自流域的大量泥沙淤积在坝前深水区，特别是在河道型水库中，大坝阻拦了悬浮泥沙和沉积物向下游的迁移，因而坝前位置有大量有机质淤积沉降，形成了较厚的沉积物层，成为产生CH4的重要源[1]，该区域CH4生成潜能较高，随着建库时间增长，水库坝前淤积问题更为严重。该水库自建成蓄水以来，以城市供水为主，兼顾防洪、发电和养殖，水库基本以“蓄清排浑”模式运行，但年径流量小，对于水资源十分宝贵的情况下水库运行的“排浑”时间较短，在坝前淤积了大量的沉积物(平均淤积深度约1.2 m)，这些富含有机质的底泥是诱发产生CH4的“温床”。Grinham等[33]在Little Nerang水库的研究发现，水库沉积多的区域CH4浓度比沉积少的区域高出两个多数量级。另外，对于大型深水水库，坝前易在夏季形成明显热分层，本研究中分层初期(7月)，底层未完全缺氧，还未达到产甲烷菌的适宜环境，且生成的少量CH4也会被氧化，随着分层期的持续缺氧以及缺氧区域扩大，会诱发底泥产生更多CH4，是底层CH4浓度出现明显增加的重要原因。库中也属于深水区，但外源有机质输入有限，且沉积物相对坝前，粒径更大且有机质含量较低，导致CH4浓度较低。陆源输入的碳源积累也是促进CH4生成的重要因素[25]，在分层期的库尾表现最为明显(图 7)，库区上游连通入库河道，初期降雨增强了外源有机碳(图 3c)以顺坡底部异重流的形式从底部流入水库，而随后的降雨尤其是大雨降低了流域土壤的渗透性，从而表现出明显的稀释效应[34]，最终库尾的底层CH4浓度处于较高水平[35]。水库整体表层至中层的CH4浓度无明显差异，由于水库溶存CH4主要由沉积物中有机质在厌氧条件下产生，在向上以浓度梯度排放迁移过程中不断地被氧化。另外, 在坝前和库中水深较大，形成巨大的静水压力，导致CH4气泡难以形成和释放[36]，受径流影响较大的库尾CH4气泡也会被水流限制。由此得出，水库CH4的生成热区在坝前和库尾。
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图 7 分层期底层CH4与DOC浓度的相关性 Fig.7 Correlation between bottom CH4 and DOC concentrations during the stratification period |
坝前和库中有明显分层(图 2)，并存在明显的底层CH4累积现象(图 4)，坝前该现象更明显。坝前和库中的CH4主要源于厌氧沉积物中产甲烷菌类分解有机质，同时CH4的产生也与水体营养化程度密切相关，本研究水库水体中的CH4绝大多数来源于内源沉积物产生后排放。分层期由于温跃层会减弱水库中的垂直循环和水柱的上下交换，限制了DO向下渗透[37]；另外，该水库底层还原态物质含量高，会加剧分层期底层缺氧程度(图 2b)，最终在等温层形成长期稳定的“缺氧带”，这样的环境既适合产甲烷菌的活动，又会导致好氧甲烷氧化菌只能在很小范围内活动且甲烷氧化作用不明显[38]，有助于CH4的产生。水库分层时，温跃层同样会限制垂向的气体传输，最终导致等温层中气体大量累积[39]。但在库尾由于上游径流的显著影响，采样期间频繁的降雨导致入库径流强度变大，不仅会向水库输入更多的有机质，也会输入更多的氧气(图 2b)，破坏底层的缺氧环境，当水体中DO浓度提高，上层新鲜有机质的分解会更多地以O2作为电子受体，进而完全氧化为CO2。虽然好氧环境下也可能存在产CH4的情况[40]，但目前普遍承认的是CH4产生在厌氧沉积物中。
本研究中水库底层溶存CO2浓度表现为坝前＞库中＞库尾，与沉积物有机质分布相似[7]。库尾的垂向CO2浓度从底层到表层的下降趋势较其他两个区域更为明显(图 5)，原因是分层期夏季降雨导致进入水库的径流增加，对库尾的影响，一方面是径流输入的营养物质，会成为浮游藻类生长的原料，加上适当的高温，浮游植物的生长较为迅速[41]；另一方面源于入库河流带入的水生植物，最终表现为库尾的Chl.a增加(表 1)，且库尾区水下大型植物较多，导致该区域水体初级生产力潜能较大，通过光合作用消耗的CO2更多。另外，库尾区的光合作用条件更好，会进一步降低CO2浓度，主要是以下两个原因：(1)库尾的真光层深度相较于坝前和库中占整个水柱比例更高(图 8)，浮游植物能够获取更多的空间[14]，会进一步消耗CO2；(2)库尾的透光层更接近底层，浮游植物进入水体后活性更强，且降低了失活后成为有机质、进而导致CO2增加的可能[42]。
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图 8 分层期坝前、库中、库尾真光层占水柱的比例 Fig.8 The proportion of the euphotic zone to the water column in front of dam, mid, end transects during the stratification period |
经与国内其它水库温室气体排放通量对比发现(表 5)，本研究水库在混合期的CH4排放通量低于分层期，与大黑汀水库研究结果相反；在混合期的CO2排放通量要明显高于分层期，前者是后者的8.35倍，与大黑汀水库研究结果一致。统计中其它水库结果表明，混合期的温室气体排放通量高于分层期，其中潘家口水库春季混合期的排放通量也较高，可能是该时期气温变暖冰层融化后冰下CH4释放的作用[8]。水库的不同时期(分层期和混合期)是水库温室气体排放估算的重要影响条件，但春季和秋季分层期排放通量较高的机制差异还需后续研究。
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表 5 国内部分水库温室气体排放通量对比 Tab. 5 Comparison of greenhouse gas emission fluxes from the reservoirs in China |
水库库龄是水库CO2和CH4排放通量重要的影响因子。Louis等[2]在对不同库龄水库进行比较后得出了新建水库CO2排放量均高于老水库的结论，且随着时间推移CO2排放量逐渐减少。水库在蓄水初期淹没了大量的有机质，有机质被微生物降解时会释放大量的温室气体。对于CH4排放通量与库龄的关系有不同的结论，Huttunen等[43]的研究发现运行30年以上的水库CH4排放量也较高，随着库龄的增加，由于河流的持续输入导致长期淤积的沉积物会在底层缺氧的分层期有排放大量CH4的潜能、以及水体藻类的产生和沿岸植物的再生也可能成为水库有机质的主要来源[44]。本文所列举的江西省各水库库龄长，温室气体排放通量处于较低水平，是因为研究水库水体及沉积物中有机质浓度低[5]，导致产生温室气体源较少。本研究水库库龄较长，长时间运行导致水库积累大量沉积物，富含有机质的沉积物成为CH4的产生源。
上述统计结果表明，水库的不同时期(分层期和混合期)、空间位置(坝前、库中和库尾)以及库龄是温室气体排放通量时空差异的显著影响因素，这为准确估算水库温室气体排放通量带来了很大的挑战，同时强调了开展水库温室气体的多因素影响机制及其排放通量特征研究的必要性。
4 结论1) CH4和CO2排放通量的时空差异性显著。在汤河水库，除分层期的库尾东支流为CO2的汇，均为大气温室气体的源。空间上，CH4排放通量变化范围为0.018~0.174 mmol/(m2 ·d)，表现为库尾＞库中＞坝前；CO2排放通量为-4.91~58.77 mmol/(m2 ·d)，表现为坝前＞库中＞库尾；时间上，CH4排放通量分层期高于混合期，CO2排放通量分层期低于混合期。分层期和混合期的温室气体排放通量受水温和径流的变化共同影响，其对CH4和CO2排放通量的影响有明显不同。CH4排放通量与表层DO、营养盐的相关性均与此前的研究不同，应更多关注水体的垂向环境因素以及多因素耦合对CH4排放通量的影响。
2) 大型水库溶存温室气体垂向特征明显。水库CH4的生成热区主要在坝前和库尾。分层期的坝前和库中出现不同程度的底层CH4累积现象，原因是等温层的持续缺氧以及上下水层的交换能力下降。
3) 通过与国内其它水库温室气体排放通量对比和归纳发现，大型水库的不同时期(分层期和混合期)、空间位置(坝前、库中和库尾)以及库龄是准确评估水库温室气体排放通量的关键因素。
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