2023, Vol. 35 
(2: 北京师范大学地理科学学部, 地表过程与资源生态国家重点实验室, 陆地表层系统科学与可持续发展研究院, 北京 100875)
(3: 江淮流域地表过程与区域响应安徽省重点实验室, 芜湖 241002)
(2: State Key Laboratory of Earth Surface Processes and Resource Ecology, Institute of Land Surface System Science and Sustainable Development, Fculty of Geographical Science, Beijing Normal University, Beijing 100875, P.R. China)
(3: Key Laboratory of Land Surface Processes and Regional Response in Jianghuai Basin, Anhui Province, Wuhu 241002, P.R. China)
联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)在2022年4月发布的《气候变化2022：减缓气候变化》报告显示，2010—2019年全球温室气体年平均排放量达到历史最高水平，过去10年平均每年增长1.3%。氧化亚氮(N2O)是《京都议定书》认定的6种温室气体之一，虽然在大气中的含量低于二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)，但其在百年尺度的增温潜势是CO2的298倍[1]。最新研究也表明在过去的30年中全球N2O由于人类活动而加速排放，其排放增长已经开始威胁巴黎协议设定的目标[2]。水体的内源生成和外源输入共同影响N2O的产排。近年来由于人类生产生活的加剧，致使流域活性氮负荷的增加，河流湖泊等陆地水体正成为潜在的N2O释放源[3-6]。
湖泊N2O的排放通量受生产和排放两方面因素影响。从生产机制来看，一部分是湖泊自身生产的N2O，主要来自于湖泊沉积物中微生物过程的硝化作用和反硝化作用[7]，水生植物以及其他微生物的生长过程会影响硝化、反硝化作用的速率和强度；另一部分是由于工业生产污水、农业灌溉径流等外部输入[8-9]，其携带的溶解性N2O会影响N2O排放的空间分布，外源物质的输入又为水生植物及微生物提供能量来源。N2O的生产和排放的过程同时受到环境因素的影响，可进一步的概括为理化因子(包括温度、营养盐、DO、C/N等)和生物因子(包括水生植物、藻类和微生物等)[10]，但不同研究关于环境因子对N2O排放的影响的正负效应存在差异。
国内外已有针对不同类型湖泊N2O排放的研究，包括富营养化湖泊、特殊水文区(水陆交错带、水生植物生长地带等)、城市湖泊以及受人类影响较小的自然湖泊[11-13]。研究内容为上述不同类型湖泊N2O的产排模式[14-15]、时空分异特征[11, 16]、影响因素[17-18]、总量的估算与比较[19-20]等。但从全球来看，湖泊研究集中分布在北欧、北美等地区，其他地区则较为薄弱。我国自然湖泊数量众多[21]，近年来在湖泊温室气体领域的研究也取得了一定的进展，但研究大多关注CH4和CO2 2种温室气体[22-24]。有关N2O的研究还在探索阶段，在太湖[15, 23]、鄱阳湖[25]以及青藏高原区湖泊[26-27]开展了相关研究。闫兴成等[28]用顶空平衡法对太湖表层水体N2O浓度进行测定，发现入湖河流河口区域N2O浓度较高。王洪君等[29]研究表明，湖滨带N2O排放显著高于临近的开阔水体，N2O排放通量随着气温下降和水生植物衰亡逐渐降低。Li等[30]利用同位素技术证实了巢湖超过76.8%的溶解N2O是通过微生物过程产生的，溶解态N2O主要通过硝化作用和反硝化作用产生。距湖岸不同距离、植物微生物等对湖泊N2O排放均会产生影响，但由于人类活动的差异，湖泊的地域差异性以及N2O产排机制较为复杂，需要更多的研究进行填补说明。
由于研究数据及直接观测数据的缺乏，导致对湖泊N2O的时空变异特征及调控因素认识受到明显限制。巢湖位于经济活动频繁的长江中下游地区，大量污染物质的输入使得巢湖已成为一个典型的富营养化湖泊，但我国目前关于巢湖的研究多集中在富营养化、氮磷浓度变化以及农业施肥和种植方面，对温室气体尤其是N2O的相关研究非常短缺。杨丽标等[31]在巢湖两条支流开展了关于沉积物N2O释放对水体溶存N2O的影响的研究，结果表明两条入湖河流均为大气N2O的潜在释放源。蔡林颖[32]对巢湖流域3种不同污染类型河流N2O溶存浓度进行采样观测，结果表明城市废水污染型河流N2O溶存浓度高于乡镇和农业。大多研究的关注点在于巢湖的入湖河流而不是巢湖本身，因此为了厘清巢湖N2O排放时空规律及影响因素，本研究于2018—2019年对巢湖水体N2O排放特征进行观测，对比不同时空背景下巢湖N2O的排放通量，分析人类活动及环境因子对N2O时空变异的影响规律，为同类型湖泊N2O的排放研究提供借鉴。
1 材料与方法 1.1 研究区域概况和采样点布设巢湖(31°25′~31°43′N，117°16′~ 117°51′E)位于安徽省中部，是中国五大淡水湖之一，属长江下游左岸水系，湖泊面积784 km2。研究区地处亚热带湿润性季风气候区，多年平均气温为16℃，相对湿度76%，多年平均年降水量1215 mm，其中汛期5—8月降水量占全年约51%，水位因此也呈现明显的季节变化，进而影响着湖泊与水系之间的物质交换通量。主要入湖河流有9条，其中南淝河、十五里河、派河、杭埠河、白石山河5条河流均从西巢湖入河，3条河流从东巢湖入湖，仅有1条河流从中巢湖入湖[33]，80%以上的污染负荷来自于外源农业生产和生活排水[21]，受人类活动影响强烈。
本研究根据巢湖的自然形态和水质差异，将其分为东部(E)、中部(C)和西部(W)3个湖区，每个湖区布置4个观测点位。具体布点方法如下：垂直于岸带，分别距岸带1、4、7和10 km布置1个采样点，每个采样点设置3个重复(图 1)。采样自2018年3月-2019年12月，观测时间为2018年3月、5月、7—12月，2019年1月、5—12月，基本覆盖了春、夏、秋、冬4个季节，每次采样2~3 d。
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图 1 巢湖采样点分布 Fig.1 Sampling points distribution in Lake Chaohu |
采用静态密闭箱法采集气体样品。漂浮箱的上底直径37 cm，下底直径31.5 cm，高15.5 cm，入水深度4 cm。漂浮箱连接一个浮标置于水面，浮标的另一段系于船身以固定其浮于水面。样品采集用100 mL注射器，分别在第0、10、20和30 min分别采集30 mL箱内气体置于铝箔气袋中，每个点位每次采集4个样品。气袋带回实验室内在48 h内用气相色谱仪(岛津2014C，日本)分析N2O浓度并计算气体排放通量。同步采集水样，用1 L白色和500 mL棕色的聚四氟乙烯棕色塑料瓶，在每个样点采集2瓶水样。在每次取样前用水样采集器采集表层水样，然后用水样冲洗采样瓶2次后再采集水样。
所有的样点采集完毕后，将水样送回实验室保存，用于相关水质指标的测定。总氮(TN)、总磷(TP)浓度分别采用钼锑抗光度法和过硫酸钾氧化-紫外分光光度法进行测定[34]。为了确保数据的准确性、缩小误差，所有的样品均做3个平行样，取3次结果的平均值作为实验结果。使用水质仪(HQ40d, HACH, 美国)观测水体溶解氧(DO)浓度和酸碱度(pH)，使用温度计观测现场气温(Ta)、水温(Tw)、底泥温度(Ts)，使用风速仪观测距水面2 m处风速。
1.3 通量计算水体N2O通量是指单位时间内单位水体面积N2O的变化量，通量为正表示N2O从水体排向大气，即水体表现为N2O的源；通量为负表示N2O被水体吸收，即水体表现为N2O的汇。N2O通量(F)的计算公式如下[35]：
| $ F=\frac{\mathrm{d} c}{\mathrm{~d} t} \times \frac{M}{V_0} \times \frac{P}{P_0} \times \frac{T_0}{T} \times h $ | (1) |
式中：F为N2O通量(μg/(m2·h))；c为N2O浓度(μg/m3)；
根据样本数量大小选择Shapiro-Wilk检验数据是否服从正态分布，其中全湖平均排放通量、西巢湖N2O排放通量以及水体深度呈现偏态分布，用平方根变换使其正态化校正后使用。采用Pearson相关分析N2O排放通量与环境因子之间的关系，采用方差分析评估N2O排放通量不同组之间的差异，使用LSD(Least-significant difference)方法检验其差异是否显著(P＜0.05认为具有显著差异)。统计分析采用SPSS 20.0和Excel 2013软件完成，采用SigmaPlot 14.0软件作图。
2 结果 2.1 水环境参数时空变化2018—2019年研究区气温和水温的季节变化特征十分相似(图 2a，2b)。气温总体上比水温高1℃左右，全年波动范围在2.67~33.33℃。气压变化特征与气温相反(图 2c)。在空间上，东、中、西3个湖区的温压变化特征基本重合。巢湖平均溶解氧浓度为(10.41±2.79) mg/L。全年变化整体趋势表现为“单峰型”，夏季最低((7.91±2.33)mg/L)，冬季最高((13.39±1.52)mg/L)(图 2d)。就不同湖区来看，西巢湖的溶解氧浓度最高((10.91±3.62)mg/L)且波动最大，东巢湖最低((10.05±2.35)mg/L)。湖泊整体上呈碱性(pH=8.76±0.67)，全年波动不大但季节差异显著，春秋季节高于夏冬季节(图 2e)。西巢湖的pH值在3个湖区中最高(8.84±0.85)且年内波动最大，东巢湖最低(8.67±0.55)。
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图 2 环境参数时空变化(文中所有的误差棒为平行样之间的标准差) Fig.2 Spatial and temporal variation of environmental parameters (all error bars in this paper are the standard deviation between parallel samples) |
湖泊总氮和总磷浓度反映了湖泊的营养盐状况。巢湖平均总磷浓度为(231.74±272.59) μg/L，随季节变化显著，秋季最高((377.89±433.15)μg/L)，春季最低((126.27±111.89)μg/L)，年内变化特征表现为1—7月单向上升，7—11月波动剧烈但整体上仍是升高，11—12月浓度迅速下降(图 2f)。巢湖平均总氮浓度为(2.95±2.33)mg/L，季节变化趋势表现表现为春季最高((4.80±2.69)mg/L)，夏秋冬3季差异不大，变化曲线整体上是波动下降(图 2g)。与总磷浓度的季节变化趋势相反，主要是由于在蓝藻非优势季节，湖泊的氮磷会比较高[36]。空间分布上，总氮和总磷浓度均表现为西巢湖>中巢湖>东巢湖。
水深年内变化主要受降水量影响。观测期内，水体深度变化范围为2.53~4.48 m，年内表现为单峰变化，夏季最高((3.47±0.79)m)，春季最低((2.77±0.64)m)(图 2h)。在空间上，东巢湖年均水深最大((3.45±0.47)m)，西巢湖最小((2.92±0.63)m)。年平均风速为(2.46±1.32) m/s，夏季风速最高((2.99±1.51)m/s)，但由于风速受天气状况影响较大所以季节变化规律不明显。在空间上，西巢湖因与合肥市相邻，建筑物多且密集，受地物阻挡所以风速最低，东巢湖周边主要为村镇分布，对风的阻挡削弱作用小，风速最高(图 2i)。
2.2 巢湖水体N2O排放通量时间变化巢湖水体N2O的排放通量波动较大((-15.15~138.23)μg/(m2·h))，平均排放通量为(25.14±55.01) μg/(m2·h), 虽然在7月表现为N2O的吸收，但总体仍表现为N2O的源。全年变化曲线基本上呈“M”形，夏季波动最为明显，每年的7月均表现为N2O的汇，6月和8月分别为两个峰值(图 3a)。2018年N2O排放通量最高值出现在8月份(138.23 μg/(m2·h))，也是2 a内出现的最高值，2018年最低值出现在7月份(-15.15 μg/(m2·h))；2019年为双峰单谷变化趋势，双峰分别为6月份(72.80 μg/(m2·h))和11月份(22.60 μg/(m2·h))，谷值同样出现在7月份(-10.33 μg/(m2·h))。在季节变化上表现为夏秋季节的平均通量高于冬春季节，这与Roland等[37]的研究结果一致。夏季的平均排放通量为32.16 μg/(m2·h)，夏秋冬3季呈递减的趋势，其中秋季为29.33 μg/(m2·h)，冬季为25.01 μg/(m2·h)，春季的平均排放通量显著低于其他季节，为9.98 μg/(m2·h)，这可能与较高的细菌活性有关，即反硝化效率提高导致N2O生产量增加[38]。
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图 3 巢湖水体N2O排放通量时间变化(a：全湖平均；b：东巢湖；c：西巢湖；d：中巢湖) Fig.3 Temporal variation of N2O emission fluxes from Lake Chaohu water bodies (a: average for the whole lake; b: East Lake Chaohu; c: West Lake Chaohu; d: Middle Lake Chaohu) |
3个湖区的年变化趋势基本上符合“M”形，但也存在差异。东巢湖的N2O排放通量曲线虽然波动较大，但月际波动小，时间变化比较稳定。但不仅在7月份出现负值，2019年5月也表现为N2O的汇(图 3b)。西巢湖的N2O排放通量在从9月到次年5月基本在稳定在30 μg/(m2·h)上下，但进入夏季之后出现突增突减变化，尤其在2018年8月出现异常高值(288.43 μg/(m2·h))(图 3c)。中巢湖N2O排放通量曲线在2018年和2019年均表现为7月最低值，但变化趋势不同。2018年表现出7月为谷值(-30.67 μg/(m2·h))，9月为峰值(100.44 μg/(m2·h))的“单峰单谷”形式；2019年则是以7月为谷值(-7.41 μg/(m2·h))的“单谷”形式(图 3d)。从总体上来看，2018年N2O的平均排放通量高于2019年，二者的差异主要体现在西巢湖。
2.3 巢湖水体N2O排放通量空间变化巢湖水体N2O排放通量在空间上以西巢湖((43.32±79.96) μg/(m2·h))最高且年内波动大，中巢湖((19.76±36.12) μg/(m2·h))次之，东巢湖((10.37±19.31) μg/(m2·h))最低(图 4a)，3个湖区N2O排放通量存在显著差异(P=0.03)。排放通量总体上还是呈现自湖岸向湖中心不断降低的趋势，其中距湖岸1 km排放通量最高((36.72±86.91) μg/(m2·h))，距湖岸4 km和7 km处N2O排放通量大致相似，距湖岸带10 km处N2O排放通量最低((19.42±30.12) μg/(m2·h))。但从不同湖区来看，仅西巢湖符合自湖岸向湖中心逐渐降低的趋势。中巢湖表现为先升后降，在距湖岸4 km处排放通量最高((26.05±29.39) μg/(m2·h))。东巢湖变现为先降后升，在4 km处排放通量最低((2.46±19.99) μg/(m2·h))，在7 km处排放通量最高((14.95±17.70) μg/(m2·h))(图 4b)。
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图 4 巢湖水体N2O排放通量空间差异(a：不同湖区；b：不同离岸距离) Fig.4 Spatial differences in N2O emission fluxes from water bodies in Lake Chaohu (a: different lake areas; b: different offshore distances) |
水体中的硝化和反硝化反应是N2O产生的重要途径，与水温、pH、溶解氧浓度等环境因子密切相关[38]。相关性分析显示，2018—2019年巢湖12个采样点N2O排放通量与水体的pH值存在显著负相关关系(P=0.03)(表 1)。不同湖区而言，东巢湖N2O排放通量同样与pH存在显著负相关关系(P=0.03)。西巢湖N2O排放通量与风速存在显著负相关关系(P=0.02)，即风速较低时，N2O排放通量较高，主要是由于风速较高时水体形成向下的泵吸作用，进而促使水体对N2O的吸收[39]。不同季节，巢湖N2O排放通量与各环境参数的相关性并不一致。春季N2O排放通量与环境参数无明显相关性。夏季N2O排放通量与TP和TN存在显著正相关关系(P＜0.01)。秋季N2O排放通量与气压成显著负相关关系(P＜0.01)。冬季N2O排放通量与水温之间存在负相关关系(P=0.04)。
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表 1 N2O排放通量与环境因子Pearson相关性 Tab. 1 Pearson correlation between N2O emission fluxes and environmental factors in different seasons |
虽然氮磷等营养盐对湖泊N2O排放是否有直接影响尚不清楚[10]，但人为氮磷输入可以间接影响N2O排放。本研究结果显示巢湖在夏季N2O排放通量与TP和TN存在显著正相关关系，进一步证实了营养物质的输入会促进N2O的排放。Davidson等[40]通过控制实验也发现，高浓度的氮磷等营养盐的添加能够显著增加N2O的排放量。氮、磷等营养物质过多输入会引起湖泊水体环境污染。尤其是进入21世纪以来，人类活动强度的增加使得氮磷过度输入，再加上全球气候的变化[41]，我国的湖泊富营养化现象日益严重，巢湖整体都处于富营养化状态[42]。湖区周围生活、工农业废水污水的排放造成氮磷的过量输入，是促进巢湖N2O排放的重要原因[10]。巢湖入湖河流分布特点使得西巢湖相比东巢湖而言要获得更多的外源输入物质。氮磷等营养物质作为微生物生存和水生植物生长必不可少的营养元素，通过影响植物和微生物的生长代谢从而作用于N2O产生与排放。营养物质的输入会使得湖泊淀积层堆积的有机物质增加，为反硝化细菌的代谢作用提供了能量来源，再加上沉积层的缺氧/厌氧环境[43]，反硝化作用增强，进而使N2O的排放量增加[30]。从西巢湖N2O的整体排放量上来看，其内源产生主要是由于反硝化作用。营养盐的输入促进了水生植物的生长进而消耗大量CO2，致使水中氢离子减少，水体pH值升高，从而对反硝化作用起到了制约作用[44]，进而限制N2O的产生与排放。本研究发现巢湖N2O排放通量与湖泊pH值存在负相关关系，这与徐会显等[45]发现高pH环境抑制湖泊N2O排放的研究结果一致。
3.2 温度对N2O排放存在正负效应在本研究中，巢湖夏秋季节N2O排放通量要高于冬春季节，冬季N2O排放通量与水温存在负相关关系，具有明显的季节性。通常情况下，因为温度升高会刺激水体中的微生物，增强硝化细菌和反硝化细菌的活性[46-47]，水体中N2O的饱和溶解度也会随温度升高而降低，从而促进N2O的排放，使得N2O排放量与温度之间成正相关关系，这与代谢理论所表达的内涵一致。此外，无脊椎动物作为湖泊沉积物中N2O的生产源之一，水温升高时动物活动会增加，通过其摄食、呼吸、代谢从而间接影响N2O的产生[48]。多位学者对我国太湖N2O生成的观测研究发现, 水-气界面N2O通量呈现随温度上升而升高的趋势[15, 49]。但温度对N2O排放的影响并不都是正向的。在本研究中，冬季N2O排放通量与水温存在显著负相关关系，意味着温度升高时N2O排放通量反而会降低，这是因为水温较高时水体会缺氧，进而抑制沉积物的硝化作用，而且过度的厌氧环境可能使得反硝化更彻底，使N2O的产生和排放减少。林海等[50]通过观测池塘温室气体排放特征，发现水温过高会导致水体缺氧，进而抑制硝化作用降低N2O的产排量。生物的硝化作用在25~35℃的范围内进行[51]，反硝化细菌在15~25℃范围内活性最高[52]。温度对于N2O的产生与排放的影响并不是单独的正向或负向，要在一定阈值的前提下加以判定。同时还要考虑由温度变化引起其他因素的变化，进而间接影响到N2O排放。值得关注的是，温度虽然是影响温室气体排放的重要因素，但目前对于湖泊内部水温与N2O产生排放的关系研究较为匮乏，未来可以考虑通过室内模拟实验进行探究。
3.3 距湖岸不同距离对N2O排放的影响水体N2O排放通量的空间差异受多种因素的影响，例如水生植物的类型[15, 29]、海水的潮汐活动[53]等。受人类活动及污染物质输入以及水生生物影响，近岸区的水体理化性质变化最为剧烈，低氧的特征为反硝化作用创造了有利环境，因此水体N2O排放通量一般表现为自湖岸向湖心逐渐降低，富营养化程度较高的巢湖也呈现这一特点，表明湖泊近岸带具有较大的N2O排放潜力。汪青等[53]通过观测崇明岛东滩湿地发现N2O排放通量越靠近海端, 排放通量越小；闫兴成等[28]发现太湖近岸带点位N2O的浓度及饱和度均要高于开阔湖区点位。这是因为湖泊近岸带容易发生蓝藻水华聚集，藻类分解会改变周边水体的理化性质[54]、释放营养盐及有机物质[55]，再加上外源氮素的输入[56]，为微生物的硝化和反硝化作用创造有利条件，导致水体N2O的富集。本研究中，西巢湖的入湖河流南淝河、十五里河及派河流经合肥市[33, 56]，大量营养物质的输入导致该区域蓝藻水华暴发频繁，因此西巢湖N2O排放通量自湖岸向湖心递减的特征最为明显。
4 结论1) 巢湖水体N2O的年均排放通量为(25.14±55.01) μg/(m2·h)，整体上表现为N2O的源，但在7月则为N2O的汇。
2) N2O排放具有明显的时间变化规律，全年变化曲线基本上呈“M”形，从11月到次年5月基本上处于稳定下降趋势，7月份出现最低值，6月份和8月份分别为两个峰值。季节变化上主要表现为夏秋季节高，冬春季节低，其中夏季的平均排放通量为32.16 μg/(m2·h)。
3) N2O排放的空间变异特征表现为西巢湖N2O排放通量显著高于中巢湖和东巢湖，且整体上自湖岸向湖心排放通量逐渐降低，但各个湖区表现有所差异。
4) 影响巢湖N2O排放的主要环境因子为水体的pH值，但不同湖区以及不同季节的主导因子有所不同。受人类活动影响较大导致的氮磷营养物质过量输入是造成N2O排放的重要原因。此外，温度对N2O排放的影响存在正负效应，温度过高和过低都会抑制N2O排放。
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